[論文レビュー] Absence of electron-phonon-mediated superconductivity in hydrogen-intercalated nickelates

Simone Di Cataldo, Liang Si+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 7, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、密度汎関数理論および密度汎関数摂動理論を用いて、水素ドーピングされたニッケレートにおける電子-格子励振子結合が超伝導を媒介するかどうかを調査している。水素がハイドライドにおいて電子-格子励振子結合を強化することが知られているが、計算結果では電子-格子励振子結合の強度が著しく小さく、Nd0.75Sr0.25NiO2H0.25における超伝導の起源としてこのメカニズムを除外する。

ABSTRACT

A recent experiment [X. Ding et al., Nature 615, 50 (2023)] indicates that superconductivity in nickelates is restricted to a narrow window of hydrogen concentration: 0.22 < x < 0.28 in Nd$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_{2}$H$_{x}$. This reported necessity of hydrogen suggests that it plays a crucial role for superconductivity, as it does in the vast field of hydride superconductors. Using density-functional theory and its extensions, we explore the effect of topotactic hydrogen on the electronic structure and phonon-mediated superconductivity in nickelate superconductors. Our calculations show that the electron-phonon coupling in hydrogen-intercalated nickelates is not strong enough to drive the electron pairing, and thus cannot explain the reported superconductivity.

研究の動機と目的

• 水素ドーピングされたニッケレートにおける超伝導を電子-格子励振子結合が説明できるかどうかを評価すること。
• トポタクティックな水素が電子-格子励振子結合を強化する役割を調査すること。
• Nd0.8Sr0.2NiO2Hxにおける狭い超伝導ドームが、電子-格子励振子相互作用の増強によって駆動されているかどうかを特定すること。
• 報告された超伝導の背後にあるメカニズムとして、従来の電子-格子励振子対合作用を除外すること。

提案手法

• 最適化されたノルム保存バージョンのヴァンデルバーグ擬ポテンシャルを用いて、Quantum ESPRESSOを用いて密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• 2×2×2 Γ中心グリッドを用いて、密度汎関数摂動理論（DFPT）によるフォノン計算を実施した。
• ガウススメアリングを100 meVとして、16×16×16および24×24×24グリッド上で電子-フォノン行列要素を計算した。
• McMillanの式を用いて、λ（電子-格子励振子結合強度）およびωlog（対数平均フォノン周波数）からTcを推定した。
• 電子-格子励振子統合のための剛体バンド近似を実装した修正版Quantum ESPRESSOを使用した。
• La置換や異なる水素濃度を含む構造的変化を検討し、結果の頑健性をテストした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 水素ドーピングされたニッケレートで観察された超伝導を、電子-格子励振子結合が説明できるか？
• RQ2 Nd0.8Sr0.2NiO2Hxにおける狭い超伝導ウィンドウ（0.22 < x < 0.28）は、水素による電子-格子励振子結合の増強によって駆動されているか？
• RQ3 水素ドーピングはニッケレートにおける電子-格子励振子結合強度λやフォノン周波数ωlogを顕著に増大させるか？
• RQ4 非水素化系において失敗しているにもかかわらず、ニッケレートにおける超伝導に対して電子-格子励振子メカニズムは妥当か？
• RQ5 希土類元素の置換や水素濃度の変更といった構造的チューニングによって、最適な電子-格子励振子結合を設計可能か？

主な発見

• Nd0.75Sr0.25NiO2H0.25における電子-格子励振子結合強度λは最小であり、水素ドーピングによる顕著な増強は認められなかった。
• McMillanの式を用いた計算されたTcは依然として無視できるほど小さく、従来の電子-格子励振子超伝導は成立しないことを示している。
• 水素濃度を変化させたり、NdをLaに置換しても、有限のTcは得られず、電子-格子励振子経路は成立しないことが示唆された。
• 水素を含むフォノンモードは、Tcを高めるためにスクリーニングされない高エネルギー振動を生じさせない。
• 強い電子-格子励振子結合の欠如は、報告された系における超伝導の起源としてこのメカニズムを除外することを示している。
• これらの結果は、スピンフラクチュエーションや軌道駆動対合作用といった代替のペアリングメカニズムが、観察された超伝導の原因である可能性を示唆している。