[論文レビュー] Comment on newly found Charge Density Waves in infinite layer Nickelates

J. Pelliciari, N. Khan+7 more|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2023

Organic and Molecular Conductors ResearchMaterials Science被引用数 3

ひとこと要約

この論文は、無限層ニッケレート（NdNiO₂/SrTiO₃）における報告された電荷密度波（CDW）のレゾナントX線散乱（RIXS）による同定を挑戦し、信号がSrTiO₃基板からの三次高調波散乱による非レゾナント汚染に起因することを示している。固定動量移行（E fixQ）スキャンを用いて、Ni L₃端でレゾナントピークが観測されないことを示し、信号が基板のブラッグピークに支配されていることを証明した。著者らは、E fixQを、RIXS実験における真のレゾナント応答を区別する新しい基準とするべきだと提言している。

ABSTRACT

Recent works[1-3] reported evidence for charge density waves (CDWs) in infinite layer nickelates (112 structure) based on resonant diffraction at the Ni $L_3$ edge measured at fixed scattering angle. We have found that a measurement with fixed momentum transfer, rather than scattering angle, does not show a resonance effect. We have also observed that a nearby structural Bragg peak from the substrate appears due to third harmonic content of the incident beam, and spreads intensity down to the region of the attributed CDW order. This was further confirmed by testing a bare substrate. We suggest procedures to confirm an effective resonant enhancement of a diffraction peak.

研究の動機と目的

• レゾナント非弾性X線散乱（RIXS）を用いて報告された無限層ニッケレート（NdNiO₂/SrTiO₃）における電荷密度波（CDW）の証拠を、批判的に評価すること。
• Q_peak = (1/3, 0, 0.31) rlu で観測された弾性信号が、実際にNi L₃端でレゾナントであるのか、それともSrTiO₃基板からの非レゾナント散乱による汚染であるのかを調査すること。
• エネルギー固定散乱角（E fix2θ）スキャンでは、動量移行の変化に起因して誤ったレゾナント的特徴が現れるが、エネルギー固定動量移行（E fixQ）スキャンでは信号がエネルギーとともに連続的に増加し、信号の真の非レゾナント性が明らかになることの証明。
• E fixQスキャンを、特に2次元酸化物ヘテロ構造において、真のレゾナント強化を特定するための新しい基準とするべきであることを提言すること。

提案手法

• NSLS-IIのTARDISエンドステーションを用いて、100 KでNdNiO₂/SrTiO₃および純粋なSrTiO₃基板に対して、レゾナント弾性X線散乱（REXS）を実施した。
• 2種類のエネルギースキャン（E fix2θ：固定散乱角、E fixQ：固定動量移行）を実施し、Q_peakにおける応答を比較した。
• 蛍光寄与を分離するためにバックグラウンド補正を実施し、σ偏光幾何配置でデータを収集した。
• 逆格子をマッピングして、Q_peakがSrTiO₃基板の(1,0,1)ブラッグピークに近接していることを特定した。このピークは三次高調波汚染を示している。
• 純粋なSrTiO₃基板上で同じQ_peakを測定し、基板固有の散乱寄与を分離した。
• 薄膜の逆格子単位で、基板のブラッグピーク位置をQ_STO = (1/3, 0, 0.28) rluと計算した。これはQ_peak = (1/3, 0, 0.31) rluと実験的不確実性の範囲内で一致した。

Figure 1: (a) REXS E fixQ (filled red circles) and E fix2θ (empty red circles) collected at 100 K, on NdNiO 2 -STO sample around the Ni $L_{3}$ edge. The central energy (vertical dashed line) always corresponds to ${\bf Q}_{\rm peak}=(\frac{1}{3},0,0.31)$ in film rlu, as for RIXS measurements. Both

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 NdNiO₂/SrTiO₃における報告されたCDW信号が、Ni L₃端で本当にレゾナントであるのか、それとも測定ジオメトリの誤差によるものなのか？
• RQ2 SrTiO₃基板からの三次高調波汚染が、Q_peakでの観測された弾性信号にどの程度寄与しているのか？
• RQ3 なぜE fix2θスキャンではレゾナント的ピークが現れるのに対し、E fixQスキャンではエネルギーとともに信号が連続的に増加するのか？
• RQ4 Q_peakでの観測信号が、電子的CDW秩序ではなく、基板からの非レゾナント散乱によって完全に説明可能なのか？
• RQ5 RIXSおよびREXS測定において、真のレゾナント強化を明確に同定するための実験的手順は何か？

主な発見

• E fix2θスキャンでは、Ni L₃端に一致するレゾナント的ピークが観測されたが、これはエネルギーに応じた動量移行の変化に起因する測定ジオメトリの誤差に起因するものである。
• E fixQスキャンでは、Ni L₃端エネルギー範囲でピークが観測されず、信号が連続的に増加するため、支配的寄与が非レゾナントであることが証明された。
• Q_peakでの弾性信号は、主にSrTiO₃基板の(1,0,1)ブラッグピークからの三次高調波汚染に起因しており、そのQ_STO = (1/3, 0, 0.28) rluは、Q_peak = (1/3, 0, 0.31) rluと実験的不確実性の範囲内で一致する。
• 純粋なSrTiO₃基板上でも、E fix2θスキャンではNi L₃端に偽のレゾナントピークが観測されるが、E fixQスキャンでは強度が一定であるため、この効果が基板由来であり、電子的効果ではないことが確認された。
• 本研究は、E fixQスキャンが、X線散乱において真のレゾナント応答とジオメトリ的および基板由来のアーティファクトを区別する上で不可欠であることを示した。
• 著者らは、NdNiO₂/SrTiO₃における報告されたCDW信号は、電子秩序に信頼性を持って起因すると結論づけず、E fixQスキャンを、レゾナント散乱実験における新しい基準とするべきだと提言した。