[論文レビュー] Cu$_2$O Microcrystals Grown on Silicon as Platform for Quantum-Degenerate Excitons and Rydberg States

Stephan Steinhauer, Marijn A. M. Versteegh+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 5, 2019

Copper-based nanomaterials and applications参考文献 48被引用数 8

ひとこと要約

本論文では、シリコン基板上に高品質なCu₂Oミクロ結晶を成長させるスケーラブルな熱酸化法を提案し、点欠陥濃度が極めて低い状態を達成した。この技術により、サイト制御されたミクロ構造体で量子縮退した励起子およびライドバーグ励起子の観測が可能となり、統合量子フォトニクス分野への応用が示唆された。

ABSTRACT

Cuprous oxide (Cu$_2$O) is a semiconductor with large exciton binding energy and significant technological importance in applications such as photovoltaics and solar water splitting. It is also a superior material system for quantum optics that enabled the observation of two intriguing phenomena, i.e. Rydberg excitons as solid-state analogue to highly-excited atomic states and dense exciton gases showing quantum degeneracy when approaching the phase transition to Bose-Einstein condensation. Previous experiments focused on natural bulk crystals due to major difficulties in growing high-quality synthetic samples. Here, we present Cu$_2$O microcrystals with excellent optical material quality capable of hosting both quantum-degenerate excitons and excited Rydberg states. Growth of Cu$_2$O with exceedingly low point defect levels was achieved on silicon by a scalable thermal oxidation process compatible with lithographic patterning. Using the latter, we demonstrate Rydberg excitons in site-controlled Cu$_2$O microstructures, paving the way for a plethora of applications in integrated quantum photonics.

研究の動機と目的

• 自然なバルクCu₂O結晶の限界を克服し、高品質な合成Cu₂Oミクロ結晶をスケーラブルかつ基板と相性の良い方法で成長させる。
• Cu₂Oに極めて低い点欠陥濃度を実現し、量子縮退した励起子ガスおよびライドバーグ励起子の観測を可能にする。
• 将来の量子フォトニクスデバイスに向け、シリコン基板上へのCu₂Oミクロ結晶のサイト制御統合を実証する。
• リソグラフィックプロセスと相性の良い固体ステートプラットフォームで、主量子数が大きなライドバーグ励起子（n > 25）を観測可能にする。

提案手法

• Si/SiO₂基板上にスパッタリングで堆積した700 nmのCu膜を用い、1段階の熱酸化処理により相純粋なCu₂Oミクロ結晶を成長させた。
• X線回折（XRD）および走査型電子顕微鏡（SEM）を用いて、相純度およびファセットを持つ結晶粒と段差構造を示すミクロ結晶形態を確認した。
• 室温およびミリケルビン温度での連続波光励起分光測定により、励起子状態および欠陥関連発光を調査した。
• ボーズ＝アインシュタイン分布のフィッティングを用いて、正交励起子ガスの化学ポテンシャルおよび温度を抽出し、量子縮退の程度を評価した。
• リソグラフィーを用いてサイト制御されたミクロ構造体を形成し、ライドバーグ励起子の研究に用いた。
• 水素様の量子数依存性を用いてライドバーグ状態の発光を分析し、ライドバーグ性を確認した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 シリコン基板上でのスケーラブルな熱酸化プロセスにより、量子縮退した励起子ガスを支えるに十分な低欠陥レベルのCu₂Oミクロ結晶が得られるか。
• RQ2 合成Cu₂Oミクロ結晶において、主量子数が大きなライドバーグ励起子（n > 25）をどの程度観測できるか。
• RQ3 リソグラフィーでパターン加工されたCu₂Oミクロ結晶の光学的品質は、自然なバルク結晶と比較して、励起子および欠陥関連発光の観点でどのように異なるか。
• RQ4 応力によってCu₂Oミクロ結晶の励起子特性を調整可能か。また、その影響がエネルギー準位分裂にどのように現れるか。

主な発見

• シリコン基板上での熱酸化により成長したCu₂Oミクロ結晶は、相純度を示し、ファセットを持つ結晶粒と段差構造を示すミクロ結晶形態を有していた。
• 室温およびミリケルビン温度での光励起分光スペクトルにおいて、酸素バケーションやその他の欠陥からの発光が検出されず、点欠陥濃度が極めて低いことが示された。
• 連続波励起下でミリケルビン温度で単一ミクロ結晶において量子縮退した正交励起子ガスが観測され、化学ポテンシャルが縮退境界に近づいていた。
• リソグラフィーでサイト制御されたミクロ構造体において、主量子数n = 25に達するライドバーグ励起子が観測され、水素様の量子数依存性と非常に良好に一致した。
• 応力がかかるCu₂Oミクロ結晶では、三重項正交励起子状態に1.5 meVのエネルギー分裂が観測され、理論的予測と整合するデゲネレートの解除が示された。
• 低励起パワー下で正交励起子ガスの化学ポテンシャルがゼロに近づき（実験的不確実性範囲内）、量子縮退の始まりが確認された。