[論文レビュー] Diffusivities and kinetics of short-range and long-range orderings in Ni-Fe permalloys

Taras M. Radchenko, V. A. Tatarenko+1 more|arXiv (Cornell University)|Jun 1, 2014

nanoparticles nucleation surface interactions被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、面心立方格子（f.c.c.）Ni-Feパーマロイの原子拡散を微視的にモデル化し、短距離秩序および長距離秩序の動態を分析する。離散的で異方的な原子ジャンプと濃度の不均一性を考慮することで、温度依存の拡散係数および活性化エネルギーを導出し、温度上昇に伴い遠く離れた位置におけるポテンシャル場の影響が低下しても、Fe原子の長距離拡散が促進されることを示した。このモデルは、Fe濃度が低下するほど長距離秩序パラメータの緩和時間が延びることを正確に予測した。

ABSTRACT

The microscopic model of atomic diffusion is considered to describe the short-range order relaxation kinetics within the f.c.c.-Ni-Fe Permalloys. The model takes into account both the discrete and anisotropic characters of atomic jumps within the long-range field of concentration heterogeneities of the interacting atoms. The diffusion coefficients and activation energies for the disordered Ni-Fe permalloy are estimated with the evaluated probabilities of atomic jumps. As shown, the increasing of a temperature with a fixed composition influences on the 'potential' field of interatomic interaction ambiguously: the field 'potential' increases for defined coordination shells and decreases for some of other ones. Although the temperature increasing promotes the increasing of any atomic-probabilities jumps generally, but decreasing of the action of 'potential' field generated by the atoms of defined element and caused by its concentration heterogeneities onto the distant sites results in increasing of the atomic-jumps' probabilities of just this element, first of all, into the sites, which are more distant from the 'source' of heterogeneity. Within the framework of the static concentration waves' method along with the self-consistent field approximation, the Onsager-type kinetics equation is obtained to describe the long-range order relaxation by the L12-type superstructure. To calculate diffusivities for the ordered Ni3Fe permalloy, the independent, diffraction experimental data of the long-range order parameter relaxation are used. Theoretical curves of the long-range order time evolution for the non-stoichiometric f.c.c.-Ni-Fe permalloys are plotted. Decreasing of the concentration of alloying element results in decelerating of the long-range order parameter change and in increasing of its relaxation time.

研究の動機と目的

• f.c.c. Ni-Feパーマロイにおける短距離秩序および長距離秩序の緩和を支配する原子スケールのメカニズムを理解すること。
• 拡散係数および活性化エネルギーの温度および組成依存性を定量的に評価すること。
• 濃度の不均一性が原子ジャンプ確率および長距離秩序の進化に与える影響をモデル化すること。
• 実験データを用いて、非化学 stoichiometric なNi-Fe合金における長距離秩序パラメータの緩和時間を予測すること。

提案手法

• 長距離濃度場を伴う離散的かつ異方的原子ジャンプを考慮した微視的拡散モデルを構築した。
• 自己無撞着場近似とOnsager型の運動方程式を用いて、L12型超構造の形成を記述した。
• 温度および組成の変化に応じたジャンプ確率の計算から、拡散係数および活性化エネルギーを推定した。
• X線回折実験データを用いて理論的時間発展を検証し、長距離秩序パラメータの時間発展を導出した。
• 濃度不均一性の時間的緩和を記述するために、静的濃度波法を適用した。
• 別々の運動論的取り扱いにより、短距離秩序の緩和と長距離秩序の発展を区別した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 温度上昇がNi-Feパーマロイにおける原子間相互作用の有効ポテンシャル場にどのように影響するか。
• RQ2 濃度の不均一性が、異なる協位殻における原子ジャンプ確率をどのように調節するか。
• RQ3 不規則なNi-Feパーマロイにおいて、拡散係数および活性化エネルギーは組成および温度にどのように依存するか。
• RQ4 非化学 stoichiometric なf.c.c.-Ni-Fe合金における長距離秩序パラメータの緩和時間は、何によって決定されるか。
• RQ5 長距離ポテンシャル場の影響が低下する中で、温度上昇がFe原子の長距離拡散をどれほど促進するか。

主な発見

• 温度上昇により全般的な原子ジャンプ確率が向上するが、濃度不均一性に起因するポテンシャル場の遠方への影響は低下する。
• Fe原子の拡散係数は温度上昇に伴い増加し、とくに遠方の協位殻へのジャンプにおいて、ポテンシャル場の制約が弱まるため顕著になる。
• 非化学 stoichiometric なNi-Fe合金において、Fe濃度が低下するほど長距離秩序パラメータの緩和時間が延びる。
• 理論的長距離秩序の時間発展曲線は、実験的回折データと一致し、モデルの予測能力を裏付けた。
• 拡散の活性化エネルギーは組成に依存し、原子ジャンプの異方性および離散的性質に影響を受ける。
• モデルは、長距離でのポテンシャル場効果が弱いため、Fe原子が長距離移動性を高めることを明らかにしたが、これは全体のジャンプ頻度が高まるという事実と一致する。