[論文レビュー] Electronic structure and magnetism in infinite-layer nickelates RNiO$_2$ (R= La-Lu)

Jesse Kapeghian, Antía S. Botana|arXiv (Cornell University)|Jul 29, 2020

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 4

ひとこと要約

第一原理研究により、無限層ニッケレートRNiO₂（R = La-Lu）における電子的および磁気的性質の支配的制御パラメータは面内Ni-O距離であることが明らかになった。全化合物が金属的反強磁性基底状態を示す一方、銅酸化物とは異なり、フェルミ準拠にピン留めされた平坦なNi-dz²バンドに加え、dₓ²⁻y²²成分を有し、構造的変化にもかかわらず、多軌道的で高スピンなNi-d⁸⁺δ状態がランタニド系列全体にわたり持続する。

ABSTRACT

Using first-principles calculations, we analyze the evolution of the electronic structure and magnetic properties of infinite-layer nickelates RNiO$_2$ (R= rare-earth) as R changes across the lanthanide series from La to Lu. By correlating these changes with in-plane and out-of-plane lattice parameter reductions, we conclude that the in-plane Ni-O distance is the relevant control parameter in infinite-layer nickelates. An antiferromagnetic ground state is obtained for all RNiO$_2$ (R=La-Lu). This antiferromagnetic state remains metallic across the lanthanide series and is defined by a multiorbital picture with low-energy relevance of a flat Ni-d$_{z^2}$ band pinned at the Fermi level, in contrast to cuprates. Other non-cuprate-like properties such as the involvement of R-$d$ bands at the Fermi level, a large charge transfer energy, and a suppressed superexchange are robust for all RNiO$_2$ materials.

研究の動機と目的

• ランタニド系列にわたるRNiO₂（R = La-Lu）における電子構造および磁気的性質の進化を理解すること。
• 無限層ニッケレートにおける電子的および磁気的応答を支配する主要な構造的パラメータを特定すること。
• La/NdNiO₂で観察された銅酸化物に類似しない挙動が、R系列全体にわたり持続するかどうかを検証すること。
• 反強磁性基底状態の安定性と、RNiO₂材料におけるNi-dz²バンドの役割を評価すること。

提案手法

• R = La-Luの全範囲で、GGAおよびGGA+U関数を用いた第一原理密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• 構造的パrameterはPAW擬ポテンシャルを用いて最適化し、Rの4f電子はコア状態として取り扱った。
• 面内および面外格子定数を変化させることで、LaNiO₂におけるそれらの影響を分離して分析した。
• バンド構造、状態密度（DOS）、磁気モーメントを計算し、活性な軌道および電子相関を特定した。
• GGA+U法におけるUの役割を体系的に検討し、高スピン状態および平坦バンドの出現を評価した。
• 格子定数の変化とバンド分散およびフェルミ準拠付近の特徴に与える影響を比較分析した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 RがLaからLuに変化するに従い、RNiO₂の電子構造はどのように変化するか？
• RQ2 面内格子定数と面外格子定数のうち、どのパラメータがRNiO₂における電子的および磁気的性質を最も強く制御するか？
• RQ3 ランタニド系列全体にわたり、La/NdNiO₂と同様に反強磁性基底状態が金属的かつ多軌道的であるか？
• RQ4 Ni-dz²軌道はRNiO₂の磁気的および電子的応答において果たす役割は何か？また、異なるRイオンにおいてもその特徴は安定か？
• RQ5 NdNiO₂で既に報告されたフェルミ準拠にピン留めされた平坦なd_z²バンドは、他のRNiO₂化合物にも一般化可能か？

主な発見

• 面内Ni-O距離が、RNiO₂における電子的および磁気的性質の支配的制御パラメータであり、面外格子定数の変化は無視できるほど小さい影響を示す。
• R = La-Luの全RNiO₂化合物が、銅酸化物とは対照的に金属的反強磁性基底状態を示す。
• 全Rイオンおよび格子定数条件下で、フェルミ準拠にピン留めされた平坦なNi-dz²バンドが観察され、銅酸化物とは顕著に異なる強い軌道的特徴を示す。
• LaNiO₂では、GGAで約0.7 μBの磁気モーメントが、面内格子定数を4%縮小すると約0.6 μBにわずかに減少し、混合の減少と整合的である。
• GGA+UにおいてUを0から5.4 eVに増加させると、Niの磁気モーメントは約0.7 μBから約1.3 μBに増加し、LS状態からHS状態への転移を示唆する。
• 平坦なd_z²バンドの特徴は、全Rイオンおよび格子定数条件下で安定しており、ドーピングがなければ、電荷・スピン・格子秩序への普遍的不安定性が示唆される。