[論文レビュー] Medium-entropy Engineering of magnetism in layered antiferromagnet CuxNi2(1-x)CrxP2S6

Dinesh Upreti, Rabindra Basnet+7 more|arXiv (Cornell University)|Aug 5, 2024

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、ニッケルホスホチオネート系化合物Ni2P2S6に銅とクロムを同時に置換することで、層状反強磁性体CuxNi2(1−x)CrxP2S6における中間エントロピー工学を導入し、反強磁性相の体系的変化と強磁性相関の強化を明らかにした。中間組成（x ≈ 0.32–0.80）において低温で弱い強磁性相が出現し、2次元反強磁性系における強磁性の安定化への道筋を示した。

ABSTRACT

Engineering magnetism in layered magnets could result in novel phenomena related to two-dimensional (2D) magnetism, which can be useful for fundamental research and practical applications. Extensive doping efforts such as substitution and intercalation have been adopted to tune antiferromagnetic (AFM) properties in M2P2X6 compounds. The substitutional doping in this material family has mainly focused on bimetallic substitution. Recently, the metal substitution can also be extended to more than two metal elements, leading to medium and high-entropy alloys (MEAs and HEAs), which are fairly underexplored in layered magnetic systems including M2P2X6. In this work, we explored the magnetic properties of the previously unreported Cu- and Cr-substituted Ni2P2S6 i.e., CuxNi2(1-x)CrxP2S6. Our study reveals a relatively systematic evolution of AFM phases with substitution than that observed in traditional bimetallic substitution in M2P2X6. Furthermore, the Cu and Cr substitutions in Ni2P2S6 are found to enhance the ferromagnetic (FM) correlation, which is also accompanied by a possible weak FM phase at low temperatures for the intermediate compositions from 0.32 to 0.80. Our work provides a strategy to establish ferromagnetism in AFM M2P2X6 that can also be used for property tuning in other layered magnets.

研究の動機と目的

• M2P2X6系における三価元素置換系としてのCuxNi2(1−x)CrxP2S6の磁気的性質を調査すること。
• 銅とクロムの同時ドーピングが反強磁性秩序とスピン相関に与える影響を調査すること。
• 中間エントロピー置換が層状反強磁性体における強磁性相関を安定化させ得るかどうかを検証すること。
• 多元素置換を用いた2次元磁性材料における磁気的性質の制御戦略を確立すること。

提案手法

• xの値の範囲（0 ≤ x ≤ 1）にわたる単結晶CuxNi2(1−x)CrxP2S6固溶体の合成。
• SQUID磁化計測法を用いたバルク磁気的測定により、温度および磁場依存の磁化および磁化率を評価。
• 磁化率の温度依存性および等温磁化等温曲線を用いた磁気的相転移の分析。
• 磁気的アノソトロピーおよび冷却時/ゼロ磁場冷却プロトコルの分析を通じて、スピン相関の進化を検討。
• 異なるドーピングレベルにおける磁気的性質の系統的比較を通じて、AFMおよびFM相関の傾向を特定。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ni2P2S6における銅とクロムの同時置換が、従来の二金属置換と比較して磁気相図にどのように影響を及えるか？
• RQ2 中間エントロピー置換が、層状反強磁性体における強磁性スピン相関を安定化させる役割を果たすか？
• RQ3 中間組成領域（x ≈ 0.32–0.80）において、低温で弱い強磁性の兆候が観察されるか？
• RQ4 多元素置換を用いることで、M2P2X6化合物の磁気的性質を体系的に調整可能か？

主な発見

• xの増加に伴い反強磁性相の体系的変化が観察され、中間エントロピー効果に起因する磁気的秩序の調整が可能であることが示された。
• 全ドーピング範囲にわたり強磁性スピン相関が強化されており、特に中間組成領域で顕著であった。
• xが0.32〜0.80の範囲の組成において、約5 K未満の低温で磁化ループのヒステリシスが観察され、弱い強磁性相の出現が示された。
• 磁気的アノソトロピーおよびZFC/FC曲線の不逆性から、中間ドーピング領域に競合する磁気的相互作用が存在することが示唆された。
• 本結果は、層状M2P2X6系における中間エントロピー工学が、従来の二金属置換を超える磁気的基底状態の制御を可能にすることを示している。