[論文レビュー] Observation of a Griffiths phase in paramagnetic La1-xSrxMnO3

J. Deisenhofer, Braak, D.+9 more|OPUS (Augsburg University)|Jan 19, 2005

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、電子スピン共鳴（ESR）および磁化率測定を用いて、パラマグネティックな La1-xSrxMnO3 における完全なグリフィス相の初回実験的観測を報告する。この相は、正方晶相におけるクエンチドで相関のある不規則性から生じ、グローバルなCurie温度（TC）より高い温度でもナノスケールのフェロ磁性クラスターが存続する。明確なグリフィス温度スケール TG ≈ 270 K と臨界スズ濃度 xc ≈ 0.07 が観測され、フェロ磁性（FM）と反強磁性（AFM）の競合する相互作用によって駆動される、新しい不均一磁性状態であることが示唆される。

ABSTRACT

We report on the discovery of a novel triangular phase regime in the system La1-xSrxMnO3 by means of electron spin resonance and magnetic susceptibility measurements. This phase is characterized by the coexistence of ferromagnetic entities within the globally paramagnetic phase far above the magnetic ordering temperature. The nature of this phase can be understood in terms of Griffiths singularities arising due to the presence of correlated quenched disorder in the orthorhombic phase.

研究の動機と目的

• パラマグネティックな La1-xSrxMnO3 におけるグリフィス相の存在を特定すること。この状態は、グローバルにパラマグネティックな状態であるが、Curie温度より高い温度でもフェロ磁性クラスターが共存する領域を特徴とする。
• クエンチドで相関のある不規則性が、マンガネート系におけるグリフィス特異性を安定化させる役割を理解すること。
• Srドーピング濃度（x）および温度（TG と TC）の観点から、グリフィス相の実験的境界を確立すること。
• 電子スピン共鳴（ESR）が、パラマグネティック領域におけるこのような不均一磁性状態を検出する感度の高い局所的プローブとして機能することを示すこと。
• グリフィス相の出現が、正方晶相における構造的歪みおよび格子の凍結によって生じる結合不規則性のクエンチに起因することを結びつけること。

提案手法

• ナノスケールのクラスターからのフェロ磁性共鳴（FMR）信号を検出するため、9.4 GHz および 34 GHz の電子スピン共鳴（ESR）測定を実施し、局所的磁気応答を評価した。
• 全磁化率はSQUID磁化計を用いて測定し、グローバルな磁気転移温度（TC）を特定するとともに、パラマグネティック状態を確認した。
• Srドーピング（x = 0.125, 0.10 など）を制御した単結晶 La1-xSrxMnO3 を合成し、さまざまな不規則性レベルにおける相図を調査した。
• FMR信号の強度および共鳴磁場位置を温度依存的に追跡し、TC より高い温度における局所的フェロ磁性の始まりと進化を特定した。
• 相関のあるクエンチド不規則性および競合するFM/AFM相に基づく理論的モデリングを用いて、実験データを解釈し、強化されたグリフィス効果を説明した。
• ESRの特徴とTC、特に x ≈ 0.16 における正方晶から斜方晶への転移を照合することで、相境界をマッピングした。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 パラマグネティックな La1-xSrxMnO3 に、TC とより高いグリフィス温度 TG の間の温度領域で、局所的フェロ磁性秩序が持続する完全なグリフィス相が存在するか？
• RQ2 クエンチドで相関のある不規則性が、マンガネート系におけるグリフィス相を安定化させる役割を果たすか？
• RQ3 Srドーピング濃度（x）がグリフィス相の形成および広がりに与える影響は何か？
• RQ4 なぜグリフィス相は正方晶相でのみ観測され、斜方晶相では観測されないのか？
• RQ5 電子スピン共鳴（ESR）は、パラマグネティック領域におけるグリフィス相の兆候を信頼できる局所的プローブとして機能できるか？

主な発見

• グリフィス相は、TC ≈ 180 K と TG ≈ 270 K の間の明確な温度領域で、La1-xSrxMnO3 において実験的に観測された。この領域では、グローバルなCurie温度より高い温度でも局所的フェロ磁性秩序が持続する。
• FMR信号（ナノスケールのフェロ磁性クラスターを示す）は T ≈ 260 K で出現し、強度が増加して飽和に達するが、スーパー・パラ磁性の起源を除外する。
• FMR信号に寄与するスピンの割合は ≤ 1% と推定され、非常にまれで強く相関のあるフェロ磁性クラスターの存在を示している。
• 相境界は臨界スズ濃度 xc ≈ 0.07 によって定義されており、グリフィス相は x < 0.16 の範囲で存在する。x > 0.16 では格子歪みが凍結し、相が消失する。
• 観測された TG ≈ 270 K は、不規則性が緩和される構造的転移温度と一致しており、クエンチド結合不規則性がグリフィス相に不可欠であることを確認している。
• 結果から、強いジャン・テラー歪みとクエンチド不規則性を有するマンガネート系において、グリフィス相は普遍的な特徴であり、ESRがその検出に重要なプローブであると示唆される。