[論文レビュー] Revealing strong coupling of collective modes between superconductivity and pseudogap in cuprate superconductor by terahertz third harmonic generation

J. Y. Yuan, Lianping Shi+22 more|arXiv (Cornell University)|Nov 13, 2022

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、超伝導体におけるヒッグスモードとYBa₂Cu₃O₆₊ₓ薄膜の仮ギャップ相における集団モードの強い動的結合を、テラヘルツ第三次高調波生成（THG）分光法を用いて明らかにした。Tc近傍における時間領域THG波形に見られる振動構造、および周波数で16%のスペクトル分裂は、強い結合の直接的証拠を示しており、仮ギャップが超伝導の前身状態ではなく、別個の対称性が破れた相であることを示唆している。

ABSTRACT

The study of interaction between different degrees of freedom in solids is of fundamental importance to understand the functionalities of materials. One striking example of such interaction is the intertwined coupling or competition between superconductivity (SC), charge density wave (CDW), pseudogap state (PG), and other exotic phases in cuprate superconductors. Recent emergence of nonlinear Terahertz (THz) third harmonic generation (THG) spectroscopy provides a powerful tool for exploring the collective (Higgs) modes of superconductivity order parameters, and its interaction with intertwined/competing phases. In this study, we report on nonlinear THz THG spectroscopy of the YBa$_2$Cu$_3$O$_{6+x}$ (YBCO) thin films with different doping. We identify a characteristic temperature $T_{THG}$, below which third order suscepetility $χ^{(3)}$ emerges. Notably, the $T_{THG}$ is coincident with the crossover temperature $T^*$ of pseudogap in a wide range doping of phase diagram. Upon entering the superconducting state, THG increases sharply but exhibits an abnormal dip feature near $T_c$ which is more clearly seen in optimally doped sample. Strikingly, we observe a beating structure directly in the measured real time waveform of THG signal. Fourier transformation of the time domain waveform gives two separate modes below and above original THG frequency. The observation strongly indicates that an additional mode, presumably Higgs mode, appears at $T_c$ and couples to the mode already developed below $T^*$. The strong coupling effect offers new insight into the interplay between superconductivity and pseudogap. The result unambiguously suggests that the pseudogap phase is not a precursor of superconductivity but represents a distinct order.

研究の動機と目的

• 非線形テラヘルツ分光法を用いて、銅酸化物超伝導体における超伝導と仮ギャップ相の相互作用を調査すること。
• 仮ギャップ状態が超伝導の前身であるのか、それとも別個の対称性が破れた相であるのかを特定すること。
• テラヘルツ領域における第三次高調波生成を用いて、超伝導状態および仮ギャップ状態における集団モードをプローブすること。
• 観測された非線形応答の性質と、相図全域における温度依存性を同定すること。
• ヒッグスモードと仮ギャップ集団モードの強い結合が、非線形光学応答を駆動する役割を果たすかを検討すること。

提案手法

• ドーピングレベルを変化させたYBa₂Cu₃O₆₊ₓ薄膜を用い、テラヘルツ第三次高調波生成（THG）分光法を実施した。
• 温度依存的なTHG測定を実施し、非線形感受率χ⁽³⁾の出現を追跡した。
• THG信号の時間領域波形を分析し、結合した振動モードを示すビートパターンを検出した。
• 時間領域THG信号のフーリエ変換を実施し、周波数成分を解明し、分裂を抽出した。
• 偏光依存測定を実施し、混合モードの対称性を評価した。
• THGの発生開始温度T_THGを、ドーピング相図全域で既知の相転移温度（T*, Tc）と照合した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 仮ギャップ相は、マクロな超伝導の前身であるのか、それとも別個の対称性が破れた相であるのか？
• RQ2 仮ギャップ領域で観測された集団モードの性質は何か？ また、それは超伝導ヒッグスモードとどのように結合しているか？
• RQ3 Tc近傍におけるTHG波形の観測されたビートパターンは、二つの異なるモード間の強い動的結合を示唆するか？
• RQ4 ヒッグスモードと仮ギャップモードの結合強度は、ドーピングおよび温度に依存してどのように変化するか？
• RQ5 常温領域（Tc以上）における第三次高調波信号の微視的起源は何か？ また、それは電荷密度揺らぎに関連しているか？

主な発見

• χ⁽³⁾が出現する特徴的な温度T_THGが、広範なドーピング範囲で仮ギャップ遷移温度T*と一致することが同定された。
• 超伝導状態に移行する際、THG信号は急激に増加するが、Tc近傍で異常なディップを示し、特に最適ドーピング試料で顕著に観測された。
• Tc近傍における時間領域THG波形に、二つの振動モードのコherent結合を示すビート構造が直接観測された。
• フーリエ解析により、元のTHG周波数より低いおよび高い二つの周波数成分が確認され、混合モードの存在が裏付けられた。
• 周波数分裂Δω/ωが16%に達し、ヒッグスモードと仮ギャップ集団モードの間で極めて強い結合が存在することが示された。
• 混合モードの偏光依存性は等方的であり、ヒッグスモードおよび仮ギャップ応答の等方的性質と整合的である。