[論文レビュー] The order-disorder transition in model lipid bilayers is a first-order hexatic to liquid phase transition

Shachi Katira, Kranthi K. Mandadapu+3 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2015

Lipid Membrane Structure and Behavior参考文献 43被引用数 5

ひとこと要約

大規模な分子動力学シミュレーションを用い、MARTINI粗粒子モデルで、モデル脂質二重層における秩序-無秩序転移がヘキサティック相から液体相への一次相転移であることを示した。秩序相は準長距離的方位秩序と短距離的並進秩序を示し、拡散する5–7対の不純度対を有するが、これは結晶相ではなくヘキサティック構造であることを確認した。この結果は、タンパク質の移動性および膜媒介力に影響を与える。

ABSTRACT

We characterize the order-disorder transition in a model lipid bilayer using molecular dynamics simulations. We find that the ordered phase is hexatic. In particular, in-plane structures possess a finite concentration of 5-7 disclination pairs that diffuse throughout the plane of the bilayer, and further, in-plane structures exhibit long-range orientational order and short-range translational order. In contrast, the disordered phase is liquid. The transition between the two phases is first order. Specifically, it exhibits hysteresis, and coexistence exhibits an interface with capillary scaling. The location of the interface and its spatial fluctuations are analyzed with a spatial field constructed from a rotational-invariant for local 6-fold orientational order. As a result of finite interfacial tension, there necessarily exist associated forces of assembly between membrane-bound solutes that pre-melt the ordered phase.

研究の動機と目的

• モデル脂質二重層における秩序-無秩序転移の過程で、秩序相が結晶相であるかヘキサティック相であるかの真の性質を特定すること。
• ゲル状態と液体状態の間の相転移が一次相転移であるかどうかを、熱力学的および構造的シグネチャを分析することで確立すること。
• 秩序相における不純度と方位秩序の役割を調査し、膜タンパク質の組織化に与える影響を明らかにすること。
• 相転移の一次的性質が、溶質誘発のプリメルティングおよび線張力の発生にどのように関与するかを検討すること。
• MARTINI粗粒子モデルが、脂質膜における大規模な相挙動および界面現象を研究する上で適切に使用可能であるかどうかを検証すること。

提案手法

• DPPC脂質二重層を対象として、51,200個の脂質および800,000個の水分子を含む大規模な分子動力学シミュレーションをMARTINI粗粒子力場を用いて実施した。
• 温度と体積を制御するNVTアンサンブルを用い、ランジュバン温度制御およびバロスタットを適用して熱力学的条件を維持した。
• 加熱および冷却サイクルからの平衡化済み系を併置することで、秩序相と無秩序相の間に安定した平面界面を構築し、共存状態を調査した。
• 回転不変な6重方位秩序パラメータを用いて界面を定義・追跡し、キャピラリー的フラクチュエーションの分析を可能にした。
• 短距離的並進秩序および準長距離的方位秩序を評価するために、並進および方位相関関数を計算した。
• シュエフックの三角形アルゴリズムを用いて、秩序相内のトポロジカル障害（5および7配位粒子）としての不純度対を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 モデル脂質二重層における秩序-無秩序転移は一次相転移であるか。ヒステリシスと安定な界面を示すか。
• RQ2 秩序相は準長距離的方位秩序と短距離的並進秩序を示すか。これはヘキサティック相と整合的か。
• RQ3 秩序相に拡散する5–7不純度対が存在するか。これはヘキサティック相であるが、結晶相ではないことを示唆する。
• RQ4 相転移の一次的性質が、プリメルティングや線張力といった膜媒介力にどのように影響するか。
• RQ5 MARTINIモデルが、現実の脂質二重層の相挙動および構造的特徴をどの程度正確に再現できるか。

主な発見

• DPPC脂質二重層における秩序-無秩序転移は一次相転移であり、加熱・冷却サイクルにおけるヒステリシスおよびキャピラリー的フラクチュエーションを示す安定な界面によって裏付けられた。
• 294 Kにおける方位相関関数G6(x)の緩やかな減衰から、秩序相が準長距離的方位秩序を示し、ヘキサティック相と整合的であることが示された。
• 秩序相には有限濃度の拡散する5–7不純度対が存在し、これはヘキサティック相に特徴的なトポロジカル障害である。
• 秩序相には短距離的並進秩序が観察されたが、長距離的並進秩序は認められず、結晶構造ではないことが排除された。
• 秩序相と無秩序相の界面はキャピラリースケーリングを示し、相転移の一次的性質が確認された。
• 相転移の一次的性質は、溶質誘発のプリメルティング層および線張力の存在を示唆し、膜に結合したタンパク質間の力を媒介する。