[논문 리뷰] Electronic correlations and superconducting instability in La$_3$Ni$_2$O$_7$ under high pressure

Frank Lechermann, Jannik Gondolf외 2명|arXiv (Cornell University)|2023. 06. 08.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 57인용 수 20

한 줄 요약

논문은 고압에서 bilayer La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$의 상관 전자 거동을 조사하고 DFT+sicDMFT 및 model-RPA를 사용하여 가능한 초전도 불안정성을 분석한다. 비 페르미-액체 거동 영역이 나타나고, 특정 스핀-플럭추에 의해 구동되는 간극 대칭성을 갖는 가능성이 있는 페어링을 제시한다.

ABSTRACT

Motivated by the report of superconductivity in bilayer La$_3$Ni$_2$O$_7$ at high pressure, we examine the interacting electrons in this system. First-principles many-body theory is utilized to study the normal-state electronic properties. Below 100\,K, a multi-orbital non-Fermi liquid state resulting from loss of Ni-ligand coherence within a flat-band dominated low-energy landscape is uncovered. The incoherent low-temperature Fermi surface displays strong mixing between Ni-$d_{z^2}$ and Ni-$d_{x^2-y^2}$ orbital character. In a model-Hamiltonian picture, spin fluctuations originating mostly from the Ni-$d_{z^2}$ orbital give rise to strong tendencies towards a superconducting instability with $B_{1g}$ or $B_{2g}$ order parameter. The dramatic enhancement of $T_{ m c}$ in pressurized La$_3$Ni$_2$O$_7$ is due to stronger Ni-$d_{z^2}$ correlations compared to those in the infinite-layer nickelates.

연구 동기 및 목표

• 고압에서의 bilayer La$_{3}$Ni$_{2}$O$_{7}$에서 보고된 초전도 현상에 대한 동기.
• 강한 상관으로 정상상태의 전자적 특성 특징화.
• 페어링과 관련된 낮은 에너지 궤도 구성요소 및 응집 스케일 확인.
• 스핀 플럭추에 의한 가능 초전도 불안정성 평가 및 모델 해밀토니안 이용한 페어링 대칭성 분석.

제안 방법

• Ni를 DMFT 불순물로 설정하고 O에 SIC를 적용하여 상관을 포착하는 전하 자기일관된 DFT+sicDMFT 사용.
• 하이브리드화 확장(Hybridization expansion)에서 연속시간 양자 몬테카를로(QMC)로 DMFT 문제 풀이.
• Ni $e_g$ 궤도에 대해 $U=10$ eV 및 $J_H=1$ eV인 다오빗 Slater 해밀토니안의 5궤도 모델 사용.
• Ni $e_g$ 밴드에 대해 4×4 최대 국소화 Wannier 해밀토니안 구성.
• 스핀 및 전하 감응도 계산과 페어링 대칭성의 선형화된 갭 방정식 해를 구하기 위한 다궤도 RPA 프레임워크 활용.

Figure 1: k -integrated electronic spectrum from DFT+sicDMFT at $T=80$ K. (a) $Fmmm$ crystal structure of La 3 Ni 2 O 7 with $c$ -axis vertical: La (green), Ni(grey) and O(red). Note the bilayer of edge-sharing NiO 6 octahedra in the centre and along $c$ , bounded by LaO 2 layers up and below. (b) T

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고압에서 La$_3$Ni$_2$O$_7$의 저에너지 전자 구조의 본질은 무엇인가?
• RQ2 Ni $d_{z^2}$ 및 $d_{x^2-y^2}$ 궤도가 강한 상관성을 보이며 응집성(coherence)에 어떤 영향을 주는가?
• RQ3 스핀 플럭추에 의해 구동되는 초전도 불안정성이 존재하는가, 주도 페어링 대칭성은 무엇인가?
• RQ4 Bilayer 구조와 증가된 Ni–O 공공결합성은 감소된 니켈레이트에 비해 초전도 경향에 어떤 영향을 주는가?

주요 결과

• Ni–리간드의 응집성 상실로 인해 저에너지 큰 평면 대역 구성이 지배하는 영역에서 약 100 K 아래에서 비 페르미-액체 상태가 나타난다.
• 상호작용 스펙트럼에서 Fermi 준위에서 Ni $d_{z^2}$와 $d_{x^2-y^2}$ 특성 사이의 강한 혼합이 존재한다.
• Ni $e_g$ 자기에너지에서 NFL 특성과 함께 준입자(j) 서명 감소 및 온도 의존 응집성이 나타난다.
• 4×4 Ni $e_g$ Wannier 모델과 RPA를 결합하면 Hund 결합에 따라 $B_{1g}$ 또는 $B_{2g}$ 대칭의 주도적 초전도 불안정성을 스핀 플럭추에 의해 구동하는 것으로 나타난다.
• Bilayer 시스템의 Ni $d_{z^2}$ 상관성이 무한층 니켈레이트에 비해 더 강하다고 주장하며 고압에서 $T_c$를 상승시킬 수 있다.
• 자기도핑 밴드와 저에너지 스펙트럼의 강도 감소가 상관에 의해 크게 바뀌어 페르미 표면 위상을 변형한다.

Figure 2: FL-like vs. NFL behavior with $T$ in the $Fmmm$ phase from DFT+sicDMFT. (a) Top panel: total spectral function (inset: wide energy scale). Middle panels: local Ni- $e_{g}$ spectral function (inset: wide energy scale including local Ni- $t_{2g}$ spectra for $T=80$ K). Bottom panel: Ni- $e_{