[논문 리뷰] Orbital-Dependent Electron Correlation in Double-Layer Nickelate La3Ni2O7

Jiangang Yang, Hualei Sun외 24명|arXiv (Cornell University)|2023. 09. 03.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 45인용 수 19

한 줄 요약

고해상도 ARPES를 이용해 La3Ni2O7의 전자구조를 지도화하고 궤도- 및 운동량 의존 전자상관을 확인하였으며 Ni-3d z^2 유도 평면대가 약 50 meV 아래 E_F에 위치하고 Ni-3d x^2−y^2 대에 비해 더 강한 renormalization을 보인다.

ABSTRACT

The latest discovery of high temperature superconductivity near 80K in La3Ni2O7 under high pressure has attracted much attention. Many proposals are put forth to understand the origin of superconductivity.The determination of electronic structures is a prerequisite to establish theories to understand superconductivity in nickelates but is still lacking. Here we report our direct measurement of the electronic structures of La3Ni2O7 by high-resolution angle resolved photoemission spectroscopy. The Fermi surface and band structures of La3Ni2O7 are observed and compared with the band structure calculations. Strong electron correlations are revealed which are orbital- and momentum dependent. A flat band is formed from the Ni-3dz2 orbitals around the zone corner which is ~50meV below the Fermi level and exhibits the strongest electron correlation. In many theoretical proposals, this band is expected to play the dominant role in generating superconductivity in La3Ni2O7. Our observations provide key experimental information to understand the electronic structure and origin of high temperature superconductivity in La3Ni2O7.

연구 동기 및 목표

• La3Ni2O7의 대압력 환경에서 ARPES를 통해 전자구조를 결정하고 페르미면과 밴드분산을 매핑한다.
• 측정된 전자구조를 첫 원칙 계산(BDF)과 비교해 상관 효과를 평가한다.
• 궤도- 및 운동량 의존 전자 renormalization을 정량화하고 Ni-3d z^2와 x^2−y^2 오비탈의 역할을 평가한다.
• La3Ni2O7의 고온 초전도 메커니즘에 대한 압력 하에서의 시사점을 논의한다.

제안 방법

• 18 K에서 페르미면과 밴드구조를 매핑하기 위해 동시광원- 및 레이저 기반 소스 모두를 사용한 고해상도 ARPES 측정을 수행한다.
• 상관 효과를 설명하기 위해 Ni 3d 전자를 대상으로 GGA(PBE)와 유효한 허브의 수 U = 3.5 eV를 사용한 첫 원 principles DFT 계산을 수행한다.
• 계산된 밴드를 측정된 분산에 맞추어 renormalize하고 밴드별 질량 증가 계수를 추출한다.
• AR PES 전에 샘플의 산소 함량을 보장하기 위해 고산소 압력에서 샘플을 어닐링한다.
• 계산된 페르미 표면과 비교하여 궤도 해상 도핑 수준(alpha 및 beta 시트)을 추정한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 상온(ambient)에서 La3Ni2O7의 페르미 표면 위상은 어떤가?
• RQ2 DFT 예측과 비교 시 전자 상관(U)의 역할은 차이를 조정하는 데 어떤가?
• RQ3 전자 상관은 궤도- 및 운동량 의존적인가, 특히 Ni-3d z^2 대 x^2−y^2 밴드에서의 차이가 있는가?
• RQ4 Ni-3d z^2 유도 gamma 밴드가 페르미 준위에 비해 어디에 위치하며 그 위치가 저에너지 물리에 어떤 영향을 주나?
• RQ5 압력 하에서 La3Ni2O7의 초전도성에 대한 관찰된 궤도 선택적 상관의 함의는 무엇인가?

주요 결과

• 두 개의 주요 페르미 면(알파: 전자형, 베타: 구멍형) 및 구조 왜곡에 의해 알파′ 및 베타′로 접힌 대응 면이 존재한다.
• Ni-3d z^2 유도 γ 밴드가 Γ 근처에 평탄한 밴드를 형성하고 페르미 준위보다 약 50 meV 아래에 위치하며 γ 페르미 표면을 형성하지 않는다.
• U = 3.5 eV인 DFT가 측정된 페르미 표면과 밴드 위치를 U=0보다 더 잘 재현하므로 강한 전자 상관이 존재함을 시사한다.
• 밴드의 renormalization은 오비탈에 의존적이다: Ni-3d x^2−y^2 유도 알파/베타 밴드의 renormalization은 약 2 수준으로 약한 반면 Ni-3d z^2 유도 γ 밴드는 강한 renormal화(질량 증가 약 5–8)와 운동량 의존성을 보인다.
• 페르미 표면 면적에서 측정된 도핑 수준은 α에 대해 약 0.20 e/Ni, β에 대해 약 1.25 구멍/Ni로, 총합 약 0.95 전자/Ni로 계산된 약 1.0 전자/Ni 와 일치한다.
• γ 밴드는 E_F 아래에 남아 있지만 강하게 renormalized되어, La3Ni2O7에서 궤도 선택적 Mott 및 Hund 물리의 가능성을 시사한다.