[논문 리뷰] Linear optical properties of solids within the full-potential linearized augmented planewave method

Claudia Draxl, Jorge O. Sofo|arXiv (Cornell University)|2004. 02. 20.

Advanced Chemical Physics Studies인용 수 5

한 줄 요약

이 논문은 랜덤-phase 근사(RPA) 내에서 고체의 선형 광학적 성질을 계산하기 위한 전체 포텐셜 선형화된 증강 평면파(LAPW) 방법을 제시한다. 이 방법은 상대성 효과를 포함한 비상대론적 효과를 고려하여, 전이간 및 전이내 기여를 모두 포함한다. LAPW 기저에서 운동량 행렬 원소를 유도하고, 알루미늄과 금을 적용하여, 광학 스펙트럼이 브릴루아인 존 샘플링에 매우 민감하며, 금에서는 스칼라 상대론적 효과가 스핀-오비트 결합보다 더 우세하다는 것을 보여준다.

ABSTRACT

We present a scheme for the calculation of linear optical properties by the all-electron full-potential linearized augmented planewave (LAPW) method. A summary of the theoretical background for the derivation of the dielectric tensor within the random-phase approximation is provided together with symmetry considerations and the relation between the optical constants. The momentum matrix elements are evaluated in detail for the LAPW basis, and the interband as well as the intraband contributions to the dielectric tensor are given. Results are presented for the metals aluminum and gold, where we crosscheck our results by sumrules. We find that the optical spectra can be extremely sensitive to the Brillouin zone sampling. For gold, the influence of relativistic effects on the dielectic function is investigated. It is shown that the scalar-relativistic effect is much more important than spin-orbit coupling. The interpretability of the Kohn-Sham eigenstates in terms of excited states is discussed.

연구 동기 및 목표

• 모든 전자를 고려한 전체 포텐셜 LAPW 방법을 사용하여 고체의 선형 광학적 성질을 정확하게 계산하기 위한 엄밀한 프레임워크를 개발한다.
• RPA 내에서 유전율 텐서에 대한 전이간 및 전이내 기여를 모두 포함한다.
• 브릴루아인 존 샘플링과 상대론적 효과가 금속의 광학 스펙트럼에 미치는 영향을 평가한다.
• 합규칙을 사용하여 방법을 검증하고, 알루미늄과 금에 대한 실험 데이터와 결과를 비교한다.
• Kohn-Sham 고유상태가 광학 응답 계산에서 물리적(excited) 상태로 해석될 수 있는 정도를 조사한다.

제안 방법

• Lindhard 공식을 기초로 하여 랜덤-phase 근사(RPA) 내에서 유전율 텐서를 유도한다.
• 구좌표계에서 LAPW 기저 함수와 국소 궤도와의 운동량 행렬 원소를 구성한다.
• 유전율 함수에 전이간 전이 및 전이내(Drude 유사) 반응의 기여를 통합한다.
• 대칭성 고려와 Kramers–Kronig 관계를 사용하여 유전율 함수의 실수부와 허수부를 연결한다.
• LAPW 방법을 사용하여 전체 포텐셜 처리를 적용한 LDA 내에서 원소 금속(Al 및 Au)에 이론적 형식을 적용한다.
• 원자 구내에서의 각운동량 결합과 천체 적분을 통해 국소 궤도(Li)를 포함한 행렬 원소를 평가한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 전체 포텐셜 및 모든 전자를 고려한 방법인 LAPW를 사용하여 고체의 선형 광학적 성질을 정확하게 계산할 수 있는 방법은 무엇인가?
• RQ2 금과 같은 무거운 금속에서 광학 응답에 있어 스칼라 상대론적 효과와 스핀-오비트 결합의 상대적 중요도는 어떻게 되는가?
• RQ3 LAPW 계산에서 브릴루아인 존 샘플링은 계산된 광학 스펙트럼에 얼마나 민감하게 작용하는가?
• RQ4 Kohn-Sham 고유상태가 광학 전이 계산에서 물리적 상태로 해석될 수 있는 정도는 어느 정도인가?
• RQ5 알루미늄과 금과 같은 금속에서 유전율 함수의 전이간 및 전이내 기여는 어떻게 조합되는가?

주요 결과

• 알루미늄과 금에 대해 계산된 광학 스펙트럼은 브릴루아인 존 샘플링에 매우 강하게 의존함을 보여주며, 정확한 결과를 얻기 위해서는 고밀도의 k-점 메esh가 필수적임을 시사한다.
• 금의 경우, 스칼라 상대론적 효과가 스핀-오비트 결합보다 유전율 함수 결정에 더 크게 기여함을 발견하였다.
• 계산된 유전율 함수는 합규칙을 만족하여 구현의 정확성과 수치 정확도를 검증하였다.
• 국소 궤도의 포함은 특히 원자 위치 근처와 d-밴드에서 운동량 행렬 원소의 기술을 향상시켰다.
• 이 방법은 전이간 전이와 Drude 유사 전이내 기여를 모두 성공적으로 포괄하여 완전한 광학 응답 계산을 가능하게 하였다.
• Kohn-Sham 고유상태는 밴드 갭 문제 없이 금속에서 물리적(excited) 상태에 대한 합리적인 근사치를 제공한다.