[논문 리뷰] Efficient ab-initio method for the calculation of frequency dependent non-linear optical response in semiconductors: application to second harmonic generation

Sergey N. Rashkeev, Walter R. L. Lambrecht외 1명|ArXiv.org|1997. 09. 16.

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 독립입자 근사에서 반도체 내 주파수 의존성 제2 Harmonic Generation (SHG)을 계산하기 위한 효율적인 ab-initio 방법을 제시한다. 이 방법은 Aversa와 Sipe의 길이 게이지 형식을 LMTO 구현한 것으로, GaAs, GaP, SiC, c-BN, GaN/AlN 다형체와 같은 물질에서 해밀토니안을 직접 보정하는 것이 스카이서 연산자보다 더 우수한 결과를 얻는다는 것을 보여준다. SHG는 내부 및 외부 전이 기여로 분해되며, ω 및 2ω 주파수에서 공명 특성을 나타낸다.

ABSTRACT

A LMTO implementation of Aversa and Sipe's length-gauge formalism for calculating the full frequency dependent second-harmonic generation in the independent particle approximation is presented. It is applied to GaAs, GaP, 3C-SiC, c-BN and wurtzite and zincblende GaN and AlN. The use of the scissor's operator for correcting LDA errors is discussed and compared to an alternative approach in which the Hamiltonian is corrected. The latter is found to be superior. Decomposition in omega and 2 omega resonances and in intra- and inter-band contributions and in specific band-to-band contributions are presented.

연구 동기 및 목표

• 반도체 내 주파수 의존성 비선형 광학 응답을 계산하기 위한 효율적인 ab-initio 방법을 개발하는 것.
• 국부 밀도 근사(LDA)가 정확한 금속 갭과 광학 응답을 예측하는 데 한계를 보이는 문제를 다루는 것.
• SHG 계산의 정확도를 향상시키기 위해 스카이서 연산자와 해밀토니안 직접 보정의 효과를 비교하는 것.
• 제2 harmonic generation 응답을 내부 전이 및 외부 전이 기여로 분해하는 것.
• 다양한 반도체에서 기본 주파수(ω) 및 제2 harmonic 주파수(2ω)에서의 공명 특성 분석

제안 방법

• 밀도-functional 이론 내에서 코흐-샴 방정식을 해결하기 위해 LMTO(선형 머피틴 오비탈) 방법을 사용한다.
• 주파수 의존성 제2 harmonic generation 텐서를 계산하기 위해 Aversa와 Sipe의 길이 게이지 형식을 구현한다.
• 전자 상관 효과를 피하기 위해 독립입자 근사를 사용하여 비선형 광학 응답 계산을 단순화한다.
• LDA 금속 갭 오차를 보정하기 위한 두 가지 접근법(스카이서 연산자 및 해밀토니안 직접 보정)을 비교한다.
• 공명 특성의 기원을 분석하기 위해 SHG를 내부 및 외부 전이 기여로 분해한다.
• 아연 블랜드 및 울트자이트 GaN, AlN, GaAs, GaP, 3C-SiC, c-BN 등 다양한 반도체에 이 방법을 적용한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 해밀토니안을 직접 보정하는 것이 스카이서 연산자보다 ab-initio 제2 harmonic generation 계산의 정확도를 향상시키는 데 어떻게 비교되는가?
• RQ2 반도체 내 제2 harmonic generation의 주요 기여는 무엇인가—외부 전이인지 내부 전이인지?
• RQ3 3~5족 및 2~4족 반도체에서 기본 주파수(ω) 및 제2 harmonic 주파수(2ω)에서의 공명 특성이 비선형 광학 응답에 어떻게 나타나는가?
• RQ4 LDA에서 유도된 밴드 구조 오차가 주파수 의존성 SHG 예측에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ5 구조 다형체(예: 울트자이트 대비 아연 블랜드)가 GaN 및 AlN의 비선형 광학 응답에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• 해밀토니안을 직접 보정하는 것이 반도체 내 제2 harmonic generation 계산의 정확도 향상에 스카이서 연산자보다 뛰어나다는 것이 확인되었다.
• 모든 연구된 물질에서 ω 및 2ω 주파수에서 SHG 스펙트럼의 공명 특성을 성공적으로 캡처하였다.
• 외부 전이가 제2 harmonic generation 응답에서 지배적이며, 특히 기본 금속 갭 근처에서 두드러진다.
• 내부 전이 기여는 낮은 주파수에서만 뚜렷하며 외부 전이 항에 비해 덜 두드러진다.
• 응답의 분해를 통해 특정 전자 전이와 관련된 명확한 공명 구조가 드러났으며, 특히 GaAs 및 GaP에서 두드러졌다.
• 계산된 SHG 스펙트럼은 실험적 경향과 양적 일치를 보이며, 이 방법의 예측 능력을 검증하였다.