[論文レビュー] High-temperature superconductivity in A15-type La4H23 below 100 GPa

Sam Y. Cross, Jonathan Buhot+5 more|arXiv (Cornell University)|Aug 6, 2023

Advanced Chemical Physics Studies被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、アモニアホウ酸化物を水素供給源として用い、パラジウムキャップを施したランタノイド薄膜をレーザー加熱することで、95 GPaの圧力下でA15型La4H23に高温超伝導性を実証した。臨界転移温度は約90 Kであり、X線回折（XRD）および抵抗測定により超伝導相が確認された。これは、圧力を低下させた状態でも水素カゴ構造が高温超伝導性を安定化させる要因であることを裏付ける。

ABSTRACT

High-temperature superconductivity has been observed in binary hydrides such as LaH10 at pressures above 150 GPa. Hydrogen cage structures have been identified as a common motif beneficial for high critical temperatures Tc. Efforts are now focused on finding hydride high-temperature superconductors at lower pressures. We present evidence for high-temperature superconductivity in binary La4H23 with A15-type structure featuring hydrogen cages at a pressure of P = 95 GPa. We synthesise La4H23 from a lanthanum film capped with a palladium catalyst promoting the dissociation of hydrogen. In resistance measurements, we observe superconductivity with a transition temperature Tc = 90 K. In X-ray diffraction on the same sample, we identify the A15-type cubic body centred structure of the lanthanum sublattice. From comparison with earlier XRD and structure prediction studies, we identify this phase with La4H23. Our study reinforces the concept of hydrogen cages for high-temperature superconductivity.

研究の動機と目的

• 100 GPa未満の圧力下でA15型La4H23に高温超伝導性が実験的に確認できるかを検証すること。
• 二成分ランタノイド水素化物における高Tc超伝導性の安定化に寄与する水素カゴ構造の役割を調査すること。
• パラジウムキャップを施したランタノイド薄膜とアモニアホウ酸化物を用いた合成経路を確立し、高圧下での水素拡散および相形成を可能にすること。
• インシチューエックス線回折を用いてLa4H23のA15型体心立方構造を同定すること。
• 同じ試料において超伝導転移温度および磁場依存抵抗の測定を実施すること。

提案手法

• アモニアホウ酸化物を水素供給源として用い、ダイヤモンドアンビルセル内でパラジウムキャップを施した260 nmのランタノイド薄膜をレーザー加熱することでLa4H23を合成する。
• 1064 nmのYAGレーザーを300 msのパulsesで使用し、最大約1000 Kの温度に到達させ、水素の拡散と反応を促進する。
• ダイアモンド・ライトソースのI15ビームラインを用い、0.425 Åの波長のビームとPilatus3 X CdTe 2M検出器を用いてインシチューエックス線回折を実施する。
• XRDパターンのリエーティールドおよびレ・バイル精査により、A15型構造の同定と競合相の除外を実施する。
• 4端子抵抗測定を10 µAの励起電流で実施し、超伝導転移および最大12 Tの磁場による抑制を検出する。
• アカハマスケールを用いたダイヤモンドアンビル端縁のラマンシフトを用いて圧力校正を実施する。

Figure 1: Detection of the A-15 structure in X-Ray diffraction. (a) Rietveld and Le Bail refinements of La 4 H 23 to the observed XRD pattern shown by the solid red and grey lines respectively. Data between $11\text{\,}\mathrm{\SIUnitSymbolDegree}13\text{\,}\mathrm{\SIUnitSymbolDegree}$ are dominate

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 100 GPa未満の圧力下で、A15型La4H23に高温超伝導性が観察可能か？
• RQ2 水素カゴを有するA15型構造を有するLa4H23は、90 Kを超える臨界温度を示すか？
• RQ3 パラジウムキャップを施したランタノイド薄膜は、高圧下で効率的な水素化およびLa4H23の相形成を可能にするか？
• RQ4 95 GPaにおけるLa-H系の超伝導相の構造的同定は何か？ 予測されたおよび既に観察された相と比較するとどうなるか？
• RQ5 La4H23の超伝導転移は外部磁場に対してどのように応答するか？ これにより、コherence長および上臨界磁場に関する何が示唆されるか？

主な発見

• 4端子抵抗測定により、95 GPaの圧力下でLa4H23にTc ≈ 90 Kの超伝導転移が観察された。
• X線回折により、A15型体心立方構造（空間群Pm3̄n）のLa4H23が確認され、2θ ≈ 7.5–10°および13.5–16°に特徴的な回折ピークが観察された。
• リエーティールドおよびレ・バイル精査によりA15構造が同定され、La4H23に一致する単位格子定数が得られ、他の既知の水素化物とは一致しなかった。
• 電極および試料調製に起因する残留金属ランタノイド（Fmmm）および金（Fm3̄m）が検出されたが、LaH4、LaH9、LaCH2などの競合相の痕跡は確認されなかった。
• 磁場スタディでは、Tc未満で抵抗が12 Tまで抑制されたことから、超伝導性の転移が確認された。
• 初期のLa薄膜の残留抵抗比（RRR）は約2.5であり、純粋なLaの超伝導転移温度は95 GPaでTc = 8.6 Kであった。これは以前の報告よりわずかに高く、圧力勾配の影響である可能性がある。

Figure 2: Detection of superconductivity in La 4 H 23 and resistance measurements on subsequent cooling runs. In each case, cooling and warming measurements are indicated. The value of $T_{\text{c}}$ was determined at the onset of superconductivity from the intersection of linear fits to the normal