[論文レビュー] How semiconductor nanoplatelets form

Andreas Riedinger, Florian D. Ott+7 more|arXiv (Cornell University)|May 20, 2016

Quantum Dots Synthesis And Properties参考文献 46被引用数 117

ひとこと要約

この論文は templated-nucleation mechanism for zincblende nanoplatelets を検証しそれを棄却し、等方性 melts における内因的 growth-kinetics instability によって形成されることを示している。CdSe および CdS1-xSex nanoplatelet の合成と動力学成長モデルによって裏付けられている。

ABSTRACT

Colloidal nanoplatelets - quasi-two-dimensional sheets of semiconductor exhibiting efficient, spectrally pure fluorescence - form when liquid-phase syntheses of spherical quantum dots are modified. Despite intense interest in their properties, the mechanism behind their anisotropic shape and precise atomic-scale thickness remains unclear, and even counterintuitive when their crystal structure is isotropic. One commonly accepted explanation is that nanoclusters nucleate within molecular templates and then fuse. Here, we test this mechanism for zincblende nanoplatelets and show that they form instead due to an intrinsic instability in growth kinetics. We synthesize CdSe and CdS1-xSex nanoplatelets in template- and solvent-free isotropic melts containing only cadmium carboxylate and chalcogen, a finding incompatible with previous explanations. Our model, based on theoretical results showing enhanced growth on narrow surface facets, rationalizes nanoplatelet formation and experimental dependencies on temperature, time, and carboxylate length. Such understanding should lead to improved syntheses, controlled growth on surfaces, and broader libraries of nanoplatelet materials.

研究の動機と目的

• コロイド状 nanoplatelets が正確な厚さを持つ準二次元形状を取る理由を理解するための動機づけ。
• ナノクラスターのテンプレーティングと融合が zincblende 系の nanoplatelet 形成を説明するかどうかを検証する。
• nanoplatelet の形成と実験条件を説明する動力学成長モデルを開発・検証する。

提案手法

• CdSe と CdS1-xSex nanoplatelets をテンプレート・溶媒なしの等方性 melts にて合成し、cadmium carboxylate および chalcogen のみを含む。
• 結果がナノクラスター・テンプレーティング機構と整合するかどうかを評価する。
• 狭い表面面における成長が促進されることを示す成長動力学モデルを提案・適用する。
• 温度、成長時間、カルボキシレートの長さが nanoplatelet 形成に与える影響を分析する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 分子テンプレート内での核形成と融合によって nanoplatelets が形成されるのか、それとも内在的な成長動力学的不安定性によって形成されるのか。
• RQ2 テンプレートなしの等方性 melts で Cd 系統の nanoplatelets の形成を再現できるか。
• RQ3 合成パラメータ（温度、時間、カルボキシレート長）が nanoplatelet の厚さおよび周辺サイズにどのように影響するか。
• RQ4 狭い Facets における成長の強化を説明するメカニズムはどのようなものか、異方的でプレート状の形状へと結びつく理由は。

主な発見

• ナノプレートレットは cadmium carboxylate および chalcogen のみを含むテンプレート・溶媒なしの等方性 melts で形成される。
• 観察された形成はナノクラスター・テンプレーティング機構と適合しない。
• 内在的不安定性と狭い表面面での成長の強化により形成を説明する動力学成長モデルが成立する。
• 温度・時間・カルボキシレート長さに対する実験的依存性はモデルによって合理化される。