[論文レビュー] Phase Diagram of Glass Forming Liquids with Randomly Pinned Particles

Saurish Chakrabarty, Smarajit Karmakar+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 10, 2014

Material Dynamics and Properties参考文献 26被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、粒子をランダムにピン留めすることで誘導されるクエンチドディスオーダー下で、2種類のガラス形成液体の相図を分子動力学的シミュレーションを用いてマッピングした。ピン留め濃度を増加させると、運動的脆さが急激に低下することが判明したが、これは理論的予測と矛盾しており、ディスオーダー系における期待される理想ガラス転移行動からの顕著な逸脱を示唆している。

ABSTRACT

Extensive molecular dynamics simulations are performed to determine the phase diagram of two model glass forming liquids in the presence of external quenched disorder. The quenched disorder is introduced in the system by randomly choosing a fraction $ ho_{pin}$ of particles from an equilibrium configuration of the supercooled liquids at temperature $T$ and freezing them in space. The study of the dynamics of supercooled liquids with this type of quenched disorder has drawn a lot of attention in recent years due to theoretical predictions of the possibility of observing the ideal thermodynamic glass transition in such systems. In this Letter, we numerically examine this possibility by determining the phase diagram of the systems in the $ ho_{pin}-T$ plane. We find that the phase diagram differs considerably from existing theoretical predictions and show that a rapid decrease in the kinetic fragility of the system with increasing pin concentration is a probable reason for this difference.

研究の動機と目的

• ランダムにピン留めされた粒子によって誘導されるクエンチドディスオーダー下における過冷媒ガラス形成液体の相挙動を調査すること。
• ディスオーダー系における理想熱力学的ガラス転移の理論的予測を検証すること。
• ピン留め濃度と温度が系の動的応答および相図に与える影響を特定すること。

提案手法

• 平衡状態の2種類のモデルガラス形成液体に対して分子動力学的シミュレーションを実施した。
• 過冷却液体から一部の粒子 $ \rho_{\text{pin}} $ を選択し、空間的に固定することでクエンチドディスオーダーを導入した。
• 系の動的挙動を $ \rho_{\text{pin}} $ と温度 $ T $ の変動にわたって分析し、$ \rho_{\text{pin}}-T $ 平面上での相図をマッピングした。
• ピン留め濃度に応じた運動的脆さの計算により、緩和挙動の変化を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 理論で予測されているように、クエンチドディスオーダーがガラス形成液体に顕著な理想熱力学的ガラス転移を引き起こすか？
• RQ2 ピン留め濃度 $ \rho_{\text{pin}} $ は、過冷却液体の動的停止および緩和挙動にどのように影響するか？
• RQ3 クエンチドディスオーダーが増加するに従い、系の運動的脆さはどの程度変化するか。また、これは相図にどのように影響を与えるか？

主な発見

• $ \rho_{\text{pin}}-T $ 平面上の相図は、理想ガラス転移の理論的予測とは顕著に異なる。
• ピン留め濃度の増加に伴い、運動的脆さが急激に低下しており、非アレニウス的挙動の強く抑制されていることが示された。
• ガラス転移に伴う動的遅延は、クエンチドディスオーダーによって著しく変化しており、標準的なスケーリング則の破綻を示唆している。
• 観察された挙動は、本研究で検討された条件下では、このようなディスオーダー系において理想ガラス転移が到達不可能である可能性を示唆している。