[論文レビュー] Synthesis and Characterization of Strontium Doped Barium Titanates using Neutron Diffraction Technique

Iftakhar Bin Elius, B. M. Asif+6 more|arXiv (Cornell University)|Jul 2, 2020

Ferroelectric and Piezoelectric Materials参考文献 25被引用数 8

ひとこと要約

本研究では中性子回折とリエーティルド精査を用いて、BaTiO3におけるSrドーピング効果を調査し、x = 0.5未満でテトラゴナルから立方晶への相転移が発生することを明らかにした。中性子回折によりAサイト（Ba/Sr）およびBサイト（Ti）の陽イオン位置が確認され、正確な構造パラメータが得られ、観測された回折プロファイルと計算されたプロファイルの間に優れた一致が確認された。

ABSTRACT

In the present study, structural changes due to gradual doping of Sr in BaTiO3 were investigated by both x-ray and neutron powder diffraction techniques. Ba1-xSrxTiO3 (x=0.0, 0.5 and 1.0) samples were synthesized by PVA evaporation method and purity was confirmed by x-ray diffraction experiment. After that, neutron diffraction experiments were carried out and diffraction data were analyzed by Rietveld least-square data refinement method using the computer program RIETAN-2000 and FullProf to determine various crystallographic structural parameters. The cation and anion position coordinates were also determined from the data refinement method which confirmed that Ba and Sr atoms possess tetrahedral A site and Ti atoms possess octahedral B site for all three samples BaTiO3, Ba0.5Sr0.5TiO3, and SrTiO3, respectively. Moreover, the lattice parameter values indicate, Ba1-xSrxTiO3 structure undergoes a phase transition from tetragonal to cubic somewhere before x=0.5. The concurrences between observed and calculated profiles were excellent and well consistent with the previously reported values. Furthermore, MEM based analysis was done for charge density measurement.

研究の動機と目的

• 中性子回折を用いたBa1-xSrxTiO3固溶体における構造的進化の調査。
• Ba1-xSrxTiO3 (x = 0.0, 0.5, 1.0) における結晶学的パラメータおよび陽イオン・陰イオンサイトの占有状況の特定。
• Sr含有量の増加に伴うテトラゴナルから立方晶への相転移行動の同定。
• リエーティルド精査を用いた構造パラメータの妥当性評価および文献値との比較。
• 最大エントロピー法（MEM）を用いた電荷密度解析により、電子的構造に関する新たな知見を獲得。

提案手法

• PVA蒸発法を用いてBa1-xSrxTiO3 (x = 0.0, 0.5, 1.0) を合成し、固溶体形成を確実にした。
• 中性子回折分析の前にX線回折（XRD）を用いて相純度を確認した。
• 中性子粉末回折データを収集し、RIETAN-2000およびFullProfソフトウェアを用いてリエーティルド法により構造パラメータを精査した。
• リエーティルド精査から陽イオンおよび陰イオンの位置座標と熱的因子を決定した。
• 中性子回折データに対して最大エントロピー法（MEM）解析を実施し、電荷密度分布をマップした。
• 精査された構造パラメータおよび回折プロファイルを、以前に報告された値と比較して妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SrドーピングはBaTiO3の結晶構造および相安定性にどのように影響を与えるか？
• RQ2 Ba1-xSrxTiO3におけるテトラゴナルから立方晶への相転移が発生するSr濃度はどの程度か？
• RQ3 ドーピングされたペロブスカイトにおける正確な陽イオンおよび陰イオンサイトの占有状況および位置座標は何か？
• RQ4 中性子回折からの精査された構造パラメータは、以前に報告された値とどの程度一致するか？
• RQ5 中性子回折データのMEM解析から得られる電荷密度分布に関するどのような知見が得られるか？

主な発見

• 格子定数から、Ba1-xSrxTiO3においてx = 0.5未満でテトラゴナルから立方晶への相転移が発生することが示された。
• 中性子回折により、BaおよびSrが四面体的Aサイトに、Tiが八面体的Bサイトに配置されていることが確認された。
• リエーティルド精査により、観測された中性子回折プロファイルと計算されたプロファイルの間で優れた一致が得られた。
• 位置座標および熱的因子を含む精査された構造パラメータは、以前に報告された値と整合的であった。
• MEMを用いた電荷密度解析により、陽イオンおよび陰イオン周辺の電子的環境に関する詳細な知見が得られた。
• 本研究では、全範囲のSrドーピング（x = 0.0から1.0）において固体溶液が形成され、構造的安定性が確認された。