[論文レビュー] The local atomic packing of a single-component glass is quasi-crystalline

Farid F. Abraham|arXiv (Cornell University)|Apr 22, 2015

Material Dynamics and Properties被引用数 3

ひとこと要約

本研究では、アックランド＝ジョーンズのトポロジカル解析を用いて単成分レナードジョーンズガラス内の局所的原子環境を調査した。その結果、巨視的には非晶質であるにもかかわらず、局所的原子配置は主に準結晶的であることが判明し、大多数の原子がFCC、HCP、またはBCCに類似した配置をとっていることが明らかになった。これは、ガラスの無秩序性に関する従来の見解に挑戦するものである。

ABSTRACT

Our earlier Monte Carlo simulations of metastable supercooled-liquid and glass phases of Lennard-Jones atoms found several distinct signatures for identifying the glass transition boundary; i.e., the density, enthalpy, and pair distribution function dependences on temperature and pressure are different for the two phases (F. F. Abraham, J. Chem. Phys., 72, 359 (1980)). In this extension of that study, we base our analysis on the Ackland-Jones (A-J) method for determining the local crystal packing about each atom (G. Ackland & A. Jones, PRB 73, 054104 (2006)). It focuses on the angular distribution of the local atoms surrounding each individual atom and compares it with the known FCC, HCP, BCC, icosahedron packings within a specified uncertainly from perfect packing. Remarkably, the A-J method to our simulated glass states indicates that the local atomic packings of the individual atoms are predominantly crystalline; i.e., quasi FCC, HCP or BCC.

研究の動機と目的

• 高度なトポロジカル解析を用いて、単成分ガラス内の局所的原子秩序の性質を調査すること。
• 冷却した液体状態およびガラス状態における局所的原子環境が、結晶に類似した特徴を示すかどうかを特定すること。
• 以前のシミュレーションで得られた熱力学的シグネチャによるガラス転移境界の妥当性を評価すること。
• ガラスの局所的構造が完全に無秩序であるのではなく、準結晶的であると記述できるかどうかを検討すること。
• 金属ガラスにおける巨視的非晶質挙動と局所的原子配列の不一致を解消すること。

提案手法

• アックランド＝ジョーンズ（A-J）トポロジカル法を用い、周囲原子の角度分布に基づいて局所的原子環境を分類する。
• 各原子の周囲原子の角度分布を、FCC、HCP、BCC、およびイコサヘドラル配置といった理想結晶構造と比較する。
• 「準」結晶的秩序を定義するための許容誤差閾値を適用し、完全な対称性からのずれを許容する。
• 冷却液体およびガラス状態におけるレナードジョーンズ系のモンテカルロシミュレーションデータを解析する。
• A-J法を用いて、シミュレートされたガラス状態におけるFCC、HCP、またはBCCに類似した原子の割合を計算する。
• 密度、エンタルピー、対分布関数といった既知のガラス転移の熱力学的シグネチャと照合して結果を検証する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 単成分ガラス内の局所的原子環境は、結晶的配置の特徴を示すか？
• RQ2 ガラス内の原子のどの程度がFCC、HCP、またはBCCに類似した協調幾何配置をとるか？
• RQ3 同じ熱力学的状態におけるガラスの局所的原子構造は、冷却液体のそれとどのように異なるか？
• RQ4 A-J法を用いることで、局所的構造的シグネチャからガラス転移を特定できるか？
• RQ5 ガラスに見られる顕在的な無秩序性は、準結晶的局所構造と整合的か？

主な発見

• アックランド＝ジョーンズ解析により、シミュレートされた単成分ガラス内の大多数の原子が、FCC、HCP、またはBCC構造に類似した局所的配置をとっていることが判明した。
• 巨視的には非晶質であるにもかかわらず、ガラス内の局所的原子配置は主に準結晶的であり、FCCに類似した原子やHCPに類似した原子の割合が顕著に高いことが示された。
• 金属ガラスに一般的に関連づけられるイコサヘドラル秩序とは異なり、ガラスの局所的構造は異なる局所的モチーフを示している。
• A-J法は、熱力学的性質が類似している場合でも、ガラス状態と冷却液体状態を明確に識別する構造的シグネチャを効果的に特定した。
• 結果から、ガラス転移は長距離秩序が欠如しているにもかかわらず、より秩序の高い局所的配置への構造的再編成に関連していることが示唆された。
• 本研究では、ガラス内の局所的原子環境がトポロジカルな観点から非常に秩序立てていることが示され、従来のガラスを完全に無秩序な物質とみなす見解に挑戦するものである。