[논문 리뷰] Ab initio Approaches to High Entropy Alloys: A Comparison of CPA, SQS, and Supercell Methods

Mariia Karabin, Wasim Raja Mondal외 8명|arXiv (Cornell University)|2022. 03. 29.

High Entropy Alloys Studies참고 문헌 45인용 수 31

한 줄 요약

이 연구는 Hf0.05Nb0.05Ta0.8Ti0.05Zr0.05 고엔트로피 합금의 전자적 성질을 밀도함수이론을 사용하여 모델링하기 위해 ab initio 방법—일관된 잠재력 근사법(CPA), 특수 준무작위 구조(SQS), 및 초세포(LSMS)를 비교한다. 수정된 CPA와 SQS 방법이 기본 상태 성질인 밀도 상태 및 격자 상수에 대해 매우 유사한 결과를 도출함을 보여주며, 임계 온도가 약 9 K인 초전도성을 예측하고, 자성 질서의 증거는 발견되지 않았다.

ABSTRACT

We present a comparative study of different modeling approaches to the electronic properties of the $ extrm{Hf}_{0.05} extrm{Nb}_{0.05} extrm{Ta}_{0.8} extrm{Ti}_{0.05} extrm{Zr}_{0.05}$ high entropy alloy. Common to our modeling is the methodology to compute the one-particle Green's function in the framework of density functional theory. We demonstrate that the special quasi-random structures modeling and the supercell, i.e. the locally self-consistent multiple-scatering methods provide very similar results for the ground state properties such as the spectral function (density of states) and the equilibrium lattice parameter. To reconcile the multiple-scattering single-site coherent potential approximation with the real space supercell methods, we included the effect of screening of the net charges of the alloy components. Based on the analysis of the total energy and spectral functions computed within the density functional theory, we found no signature for the long-range or local magnetic moments formation in the $ extrm{Hf}_{0.05} extrm{Nb}_{0.05} extrm{Ta}_{0.8} extrm{Ti}_{0.05} extrm{Zr}_{0.05}$ high entropy alloy, instead we find possible superconductivity below $\sim 9$K.

연구 동기 및 목표

• 고엔트로피 합금의 전자 구조를 모델링하는 데 있어 CPA, SQS, 초세포 방법의 정확도를 평가하고 비교하는 것.
• CPA의 균일한 전하 분포 가정과 비균일한 DFT 해법 간의 일관성 없는 전기적 잠재력 문제를 해결하는 것.
• Hf0.05Nb0.05Ta0.8Ti0.05Zr0.05 합금이 자성 불안정성 또는 초전도성 행동을 보이는지 여부를 규명하는 것.
• 불규칙한 시스템에서 초전도 임계 온도를 추정하는 데 있어 Gorkov-Gaspari-Gyorffy 공식의 신뢰성을 평가하는 것.

제안 방법

• 한 개 입자 그린 함수를 계산하기 위해 코흐ン-샴 형식을 사용한 밀도함수이론(DFT)을 적용한다.
• 코링가-코른-로스터(KKR) 방법을 사용하여 다중산란 이론을 통해 실공간에서 코흐인-샴 방정식을 해결한다.
• 원자 종류에 따라 스크리닝 보정을 적용한 CPA를 구현하여 순전하 효과를 고려하고 전기적 일관성을 향상시킨다.
• 저주기성 잔여물이 최소화된 불규칙한 초세포 계산을 위해 LSMS 방법을 사용한다.
• 짧은 거리 순서가 최소화된 무작위 고체 용액을 모방하는 대표적인 불규칙한 초세포를 생성하기 위해 SQS 방법을 사용한다.
• McMillan 공식과 Gorkov-Gaspari-Gyorffy 이론을 사용하여 전자-음향파 상호작용 상수 λ 및 임계 온도 Tc를 추정한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Hf0.05Nb0.05Ta0.8Ti0.05Zr0.05 고엔트로피 합금의 기저 상태 전자 구조를 예측하는 데 있어 CPA, SQS, 초세포 방법은 어떻게 비교되는가?
• RQ2 CPA에서 원자 종류에 따른 스크리닝을 忽시할 경우 총 에너지 및 스펙트럼 함수 예측 정확도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 Hf0.05Nb0.05Ta0.8Ti0.05Zr0.05 합금은 장거리 또는 국소 자화 모멘트를 보이는가?
• RQ4 이 합금의 초전도 임계 온도 Tc는 ab initio 전자-음향파 상호작용 계산을 기반으로 예측되는가?

주요 결과

• 원자 종류에 따라 스크리닝 보정이 포함된 수정된 CPA 방법은 밀도 상태 및 평형 격자 상수에 대해 SQS 및 큰 초세포(LSMS) 방법과 매우 우수한 일치를 보인다.
• 모든 방법에서 패배 에너지 수준의 총 밀도 상태가 유사하여 일관된 전자 구조 예측을 나타낸다.
• 스핀 편극 DFT-LSDA 또는 DFT 기반의 불규칙한 局부 자화 모멘트(DLM) 계산에서 장거리 또는 국소 자화 모멘트의 증거는 발견되지 않았다.
• 전자-음향파 상호작용 상수 λ는 0.9로 계산되었으며, McMillan 공식을 사용하여 예측된 초전도 임계 온도 Tc ≈ 9 K로 도출되었다.
• 이전에 유사한 합금에서 관찰된 바와 같이, Gorkov-Gaspari-Gyorffy 접근법은 Tc를 약 두 배로 과대평가할 수 있음을 제안한다.
• SQS 방법은 세포 크기가 증가함에 따라 초세포 결과로 수렴함을 보여주며, HEAs에서 화학적 불규칙성을 모델링하는 데의 신뢰성을 확인한다.