[논문 리뷰] Magnetically Switchable Light-Matter Interaction in the Two-Dimensional Magnet CrI3

Yang Zhang, Tobias Holder외 5명|arXiv (Cornell University)|2019. 03. 14.

2D Materials and Applications참고 문헌 58인용 수 20

한 줄 요약

이 논문은 이중층 반자성 상에서 자성 정렬에 의해 운동량 역대칭성의 위반을 유도함으로써 거대하고 스위치 가능한 광전류를 생성하는 이차원 CrI3에서의 자기광갈바닉 효과(MPGE)를 제안한다. 전기 극성의 필요 없이 운동량 역대칭성의 위반을 유도한다. 이 효과는 자성에 의해 유도된 밴드 구조의 비대칭성에서 기인하며, 이는 양자역학적 반전 대칭성이 유지되는 상태에서 광전류의 방향과 크기를 자기장이 없는 조건에서도 가역적으로 제어할 수 있게 한다. 이는 양자역학적 반전 대칭성이 유지되는 상태에서 광전류의 방향과 크기를 자기장이 없는 조건에서도 가역적으로 제어할 수 있게 한다.

ABSTRACT

Coupling different physical properties is a fascinating subject of physics. Already well-known are the multiferroics which show properties of ferroelectrics and magnets. But ferroelectricity by itself also entails the bulk photovoltaic effect, a light-matter interaction which generates dc currents. Here we propose a magnetic photogalvanic effect that couples the magnetism to the light-matter interaction. This phenomenon emerges from the $\mathbf{k}$ to $\mathbf{-k}$ symmetry-breaking in the band structure and does not require a static polarization. It is distinct from other known bulk photovoltaic mechanisms such as the shift current. We demonstrate such phenomena in a newly discovered layered magnetic insulator CrI$_3$. A record photoconductivity response (more than 200 $μA V^{-2} $) is generated under the irradiation of a visible light in the antiferromagnetic phase. The current can be reversed and switched by controllable magnetic phase transitions. Our work paves a new route for photovoltaic and optoelectronic devices and provides a sensitive probe for the magnetic transition.

연구 동기 및 목표

• 전기 극성 또는 반전 대칭성 위반을 요구하지 않는 새로운 광전기 효과 메커니즘을 규명하는 것.
• CrI3에서의 자성 정렬이 운동량 역대칭성 위반을 통해 거대하고 스위치 가능한 광전류를 유도할 수 있음을 보여주는 것.
• 자기광갈바닉 효과(MPGE)를 자기적 2차원 물질에서의 별개의 위상적 광전류 반응으로 정립하는 것.
• 광전류의 방향과 크기를 자성 상전이를 제어함으로써 가역적으로 스위칭할 수 있음을 보여주는 것.
• 스핀-오비트 결합과 밴드 구조의 위상학적 특성이 비중심 대칭 자성 체계에서 강력하고 공진적인 광전류를 가능하게 하는 역할을 분석하는 것.

제안 방법

• 전자 밴드 구조 및 Wannier 함수를 확보하기 위해 일반화된 경계 조건(GGA)을 사용한 FPLO 코드 기반의 밀도함수이론(DFT) 계산.
• 프로젝션된 Wannier 함수를 기반으로 68개의 밴드를 포함하는 타이트 본드 해밀토니안을 수립하여 CrI3의 전자 구조를 정확히 모델링.
• 선형 반응 이론을 활용한 광전류 계산에 있어 속도 연산자의 행렬 요소와 회복 시간 근사법을 통합.
• 2차원 브라라운 존 내에서 400×400 k-점 격자를 사용하여 광전도도 텐서를 평가하였으며 수렴성을 960×960에서 확인.
• 위상적 및 자기 효과를 정확히 기록하기 위해 자성 및 자기 효과를 고려한 자기 일관성 있는 스핀-오비트 결합 포함.
• 자기 상태(자기적 반자성 및 반자성 이중층)와 다양한 전기장 조건에서의 광전류 반응 분석.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 전기 극성이 없는 2차원 자성 절연체에서 자성 정렬이 거대하고 스위치 가능한 광전류를 유도할 수 있는가?
• RQ2 자기광갈바닉 효과(MPGE)가 전통적인 이동 전류 또는 스핀 갈바닉 효과와 대비하여 대칭성과 메커니즘 측면에서 어떻게 다를 수 있는가?
• RQ3 CrI3의 반자성 상에서 스핀-오비트 결합이 광전류 크기를 증대시키는 데 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 광전류의 방향과 진폭을 자성 상전이를 통해 가역적으로 제어할 수 있는가?
• RQ5 MPGE는 시간역행 대칭성과 반전 대칭성이 위반된 다른 2차원 또는 3차원 자성 물질로 일반화될 수 있는가?

주요 결과

• 반자성 이중층 CrI3는 이전에 보고된 바와 비교해도 현저히 큰 광전류를 나타내며, 가시광선 범위에서 광전도도가 약 10^4 S/m 수준에 도달한다.
• 광전류는 전기 극성이나 이동 전류의 원인이 아닌, 자성에 의해 유도된 운반자 속도의 비대칭성에서 기인하는 자기광갈바닉 효과(MPGE)에 의해 발생한다.
• 반자성 상에서의 광전류는 자성 상전이를 통해 완전히 끄기를 가능하게 하여 자성 제어를 통한 전류 제어를 입증한다.
• 반자성 상에서 스핀 정렬 방향을 뒤바꿈하면 광전류의 방향도 반대로 바뀌며, 외부 자기장 없이도 전기적 스위칭이 가능하다.
• 중간 정도의 전기장(최대 0.005 V/a.u.)에서도 MPGE는 강건하며, 대칭성 보존 위상적 특성이 손상된 경우에도 여전히 강력하게 유지된다.
• 이 효과는 Cr2Ge2Te6 및 Mn2Au와 같은 강한 스핀-오비트 결합과 유지된 PT 대칭성을 갖는 다른 2차원 및 3차원 자성 물질로도 일반화될 것으로 예측된다.