[論文レビュー] Electronic and magnetic excitations in La$_3$Ni$_2$O$_7$

Xiaoyang Chen, Jaewon Choi+14 more|arXiv (Cornell University)|Jan 23, 2024

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、常圧下の酸化ランニン酸バナジウム酸化物La₃Ni₂O₇における電子的および磁気的励起を、X線吸収スペクトロスコピーおよび共鳴型非弾性X線散乱を用いて調査した。低エネルギー物理学において、Ni 3dₓ²⁻ᵧ²、Ni 3d_z²、およびO 2p軌道が支配的であり、小さな電荷移動エネルギーを示した。また、約150 Kで光学的磁気励起が準静的スピン密度波（SDW）秩序へと軟化するのを発見し、強い電子相関と支配的な層間超交換相互作用を示唆した。

ABSTRACT

The striking discovery of high-temperature superconductivity (HTSC) of 80 K in a bilayer nickelate La$_3$Ni$_2$O$_7$ under a moderately high pressure of about 14 GPa ignited a new wave of studying HTSC in nickelates. The properties of the parental phase at ambient pressure may contain key information on basic interactions therein and bosons that may mediate pairing giving birth to superconductivity. Moreover, the bilayer structure of La$_3$Ni$_2$O$_7$ may suggest a distinct minimal model in comparison to cuprate superconductors. Here using X-ray absorption spectroscopy and resonant inelastic X-ray scattering, we studied La$_3$Ni$_2$O$_7$ at ambient pressure, and found that Ni 3$d_{x^2-y^2}$, Ni 3$d_{z^2}$, and ligand oxygen 2$p$ orbitals dominate the low-energy physics with a small charge-transfer energy. Remarkably, well-defined optical-like magnetic excitations were found to soften into a quasi-static spin-density-wave ordering, evidencing the strong electronic correlations and rich magnetic properties. Based on a Heisenberg spin model, we found that the inter-layer effective magnetic superexchange interaction is much larger than the intra-layer ones, and proposed two viable magnetic structures. Our results set the foundation for further exploration of La$_3$Ni$_2$O$_7$ superconductor.

研究の動機と目的

• 高温超伝導体として知られる二層ニッケル酸化物La₃Ni₂O₇の母体化合物における、常圧下の電子的および磁気的励起を理解すること。
• La₃Ni₂O₇の低エネルギー電子構造における軌道的性質と電荷移動エネルギーを特定すること。
• 磁気的励起の性質を調査し、二層系における支配的磁気的交換相互作用を同定すること。
• 高圧下における高温超伝導性に関連する最小モデルの構築に基盤を築くこと。

提案手法

• 未占有電子状態および軌道占有状態をプローブするため、O K端およびNi L₃端でX線吸収スペクトロスコピー（XAS）を実施した。
• 偏光依存測定を用いた共鳴型非弾性X線散乱（RIXS）を実施し、磁気的励起およびスピンダイナミクスをマッピングした。
• 入射エネルギー依存のRIXSマップを用いてスペクトル特徴を抽出し、分散的マグノンモードおよびSDW秩序を同定した。
• 偏光分析を用いたRIXS解析により、散乱チャネル（ππ′、πσ′、σσ′、σπ′）を分解し、磁気応答を分離した。
• SDWピーク強度および運動量依存性をフィッティングし、波数ベクトル、相関長および温度依存性を抽出した。
• 実験データに基づき、ヘイゼンベルグスピンモデルを構築し、層間および層内超交換相互作用を分析した。

Figure 1: XAS and the incident energy dependent RIXS maps in La 3 Ni 2 O 7 . a, Schematic top view of the NiO 2 plane in La 3 Ni 2 O 7 . The solid black square represents the pseudo-tetragonal unit cell with a lattice constant $a^{T}$ $\sim$ 3.833 Å, while the dashed black square represents the real

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 常圧下のLa₃Ni₂O₇の低エネルギー電子構造において、支配的となる軌道と電荷移動エネルギーは何か？
• RQ2 La₃Ni₂O₇における磁気的励起の性質は何か。また、温度に伴ってどのように変化するか？
• RQ3 二層NiO₂系において、支配的である磁気的交換相互作用は層間か層内か？
• RQ4 系はスピン密度波（SDW）秩序を示すか。その波数ベクトルおよび温度依存性は何か？
• RQ5 観測された電子的および磁気的性質は、このニッケル酸化物における高温超伝導性の最小モデルにどのように寄与するか？

主な発見

• La₃Ni₂O₇の低エネルギー物理学において、Ni 3dₓ²⁻ᵧ²、Ni 3d_z²、およびO 2p軌道が支配的であり、電荷移動エネルギーは2 eV未満である。
• 明確な光学的磁気励起が、約150 K未満で準静的スピン密度波（SDW）秩序へと軟化するのを観測した。
• SDW秩序の波数ベクトルは(H,H)方向に約0.25 r.l.u.であり、半値全幅は0.0022 r.l.u.である。
• 150 Kを超えて温度が上昇するに従い、SDWピーク面積および相関長が減少し、長距離磁気秩序の熱的抑制を示した。
• ヘイゼンベルグスピンモデルの分析により、層間有効磁気超交換相互作用が層内相互作用よりも顕著に大きいことが確認された。
• 支配的な層間結合に基づき、二つの妥当な磁気的構造が提案され、スピン・チャージ秩序への強い傾向および可能性のある電荷密度波不安定性を示唆した。

Figure 2: Energy-momentum dependent magnon in La 3 Ni 2 O 7 . a, RIXS intensity maps along high-symmetry directions as indicated in the insets. Data were collected at 20 K using 852.4 eV, $\sigma$ -polarised X-ray at the Ni $L_{3}$ -edge. The red circles depict the peak positions of magnetic excitat