[論文レビュー] GW quasiparticle calculations with spin-orbit coupling for the light actinides

Towfiq Ahmed, R. C. Albers+3 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2013

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、全ポテンシャルLAPW法を用いて、軽いアクチニド元素（Np, U, Pu）の1ショットGW準粒子計算をスピン軌道結合を含めて実施し、中間結合領域における顕著なバンド再正規化と強化された電子相関を示した。スピン軌道結合の導入により、特にフェルミ準位近くで実験的光電子分光スペクトルとの一致が向上し、格子拡張に伴いスクリーニングされたクーロン相互作用が増大することが明らかになった。

ABSTRACT

We report on the importance of GW self-energy corrections for the electronic structure of light actinides in the weak-to-intermediate coupling regime. Our study is based on calculations of the band structure and total density of states of Np, U, and Pu using a one-shot GW approximation that includes spin-orbit coupling within a full potential LAPW framework. We also present RPA screened effective Coulomb interactions for the f-electron orbitals for different lattice constants, and show that there is an increased contribution from electron-electron correlation in these systems for expanded lattices. We find a significant amount of electronic correlation in these highly localized electronic systems.

研究の動機と目的

• 強いスピン軌道結合を有する軽いアクチニド元素の電子構造におけるGW自己エネルギー補正の役割を調査すること。
• Np, U, Puにおける5f電子の弱いから中程度の結合領域における電子-電子相関の影響を評価すること。
• f軌道のスクリーニングされたクーロン相互作用W(ω=0)を格子定数の関数として評価し、相関強度を定量化すること。
• GW+SO計算を実験的光電子分光法およびLDA結果と比較してベンチマーク化し、スペクトル重みと価電子数の正確性に特に注目すること。
• スピン軌道結合を含む信頼できる出発点を確立することで、将来のGW+DMFT研究の第一原理的基盤を提供すること。

提案手法

• 全ポテンシャル線形化局所平面波（LAPW）フレームワーク内において、1ショットGW近似を用いて準粒子バンド構造を計算した。
• 相対論的単粒子ハミルトニアンを用いてスピン軌道結合を導入し、SO相互作用をKohn-Shamポテンシャルに摂動項として加えた。
• ランダム位相近似（RPA）を用いてスクリーニングされたクーロン相互作用W(ω)を計算し、ω=0におけるf軌道への投影により有効なUに類似した相互作用を取得した。
• 自己エネルギーの周波数領域を実数領域で取り扱うことで、他のGW実装で一般的な解析的続行の問題を回避し、光電子分光スペクトルを計算した。
• 格子定数を変化させたNp, U, Puおよび拡張されたPu系を対象に、体系的な計算を実施し、拡散的から局在的へと移行する現象を調査した。
• 実数周波数アプローチを用いることで、スペクトル重みと占有価電子数の保存を確保し、解析的続行を要する手法よりも信頼性を高めた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 スピン軌道結合を含むGW自己エネルギー補正は、軽いアクチニド元素のバンド構造および状態密度にどのように影響を与えるか？
• RQ2 格子定数の増大が、スクリーニングされたクーロン相互作用を指標として、5f系における電子相関をどの程度強化するか？
• RQ3 GW計算にスピン軌道結合を含めることで、LDAや非相対称GWと比較して、実験的光電子分光スペクトルとの一致はどの程度向上するか？
• RQ4 RPAスクリーニングされたクーロン相互作用W(ω=0)は、一部が占有されたf電子系における静的相関効果を定量化する上で果たす役割は何か？
• RQ5 スピン軌道結合を含む1ショットGWは、強く相関するアクチニド元素の将来のGW+DMFT研究の信頼できる出発点として機能できるか？

主な発見

• 1ショットGW+SO計算によりバンド構造が顕著に再正規化され、特にフェルミ準位付近のスペクトルピークが拡張され、実験的光電子分光データとの一致が向上した。
• 格子定数が拡張されたδ-Puでは、SO結合によるピークが1.2 eVで観測され、1.5 eVの結合エネルギーの上昇を示し、局在的領域における強い相関効果を示した。
• f軌道のRPAスクリーニングされたクーロン相互作用W(ω=0)は格子拡張に伴い増大し、より希釈な系における電子相関の強化が明確に示された。
• 有効クーロン相互作用W(ω=0)は、裸のクーロン相互作用V_ffに比例し、f軌道がより局在的になるに従い相関強度が増大することを確認した。
• 実数周波数GW手法は、スペクトル重みと電子数を保存するが、解析的続行を要する手法とは異なり、LDA結果との整合性がより良好である。
• GW+SO計算は、LDAや非相対称GWと比較して、フェルミ端縁付近の3つの主要ピークにおいて実験的PESとより良好に一致した。相関効果とスピン軌道結合の両方の重要性が裏付けられた。